1　引言

利用紧聚焦飞秒激光脉冲与稀有气体靶材产生高次谐波（HHG）^［1-2］是获得桌面大小且具有极高空间相干性极紫外（EUV）和软X射线激光光源的最低成本和简易的方法^［3-5］。HHG光源具有超宽光谱范围（可覆盖几十eV到几keV）和极短的脉冲宽度（可至阿秒量级），因此HHG光源能够在纳米级的空间尺度和阿秒级的时间尺度上探测和研究各类材料和物质^［6-7］。随着飞秒激光技术的飞速发展，基于HHG的EUV和软X射线光源的各项技术指标已经接近甚至超越传统大型自由电子激光器和同步辐射光源。相较于大型光源，HHG光源成本低、体积小，可实现高空间相干和超短脉冲，具有独特优越性，逐渐成为原子、分子、先进量子等材料研究以及纳米成像的重要光源工具之一^［8-11］，并有望将先进科学技术研究推向更多和更高的维度^［12-14］。

微观尺度超快动力学研究需要短波长、短脉冲和高相干度的激光光源，这正是HHG光源的最大优势。此外，许多重要元素（如Cr、Mn、Ni、Co、Fe、Al和Si）在10~20 nm（光子能量为70~120 eV）光谱范围内都具有很强的特征吸收边，因此该光谱范围的光源也成为研究纳米材料、半导体材料和量子器件的重要工具^［15-17］。随着极紫外光刻机技术的推广，该光谱范围中的13.5 nm光源在半导体领域中的应用尤为重要。目前，小型化且功率较高的13.5 nm光源主要以放电或者激光等离子体产生的大发散角度非相干光源为主^［18］。然而，此类光源会产生等离子污染，极大影响了极紫外发光材料及光采集器件的耐久性和稳定性，增加了系统的维护成本^［19］。而大型同步辐射和自由电子激光产生的13.5 nm光源成本高，不利于大规模推广应用。基于HHG技术的EUV光源可以在10~20 nm光谱范围内产生较高功率和超高相干度的EUV激光，可在半导体光刻领域中实现前沿应用，如微纳尺度的半导体缺陷检测和测量^［20］。目前，国际上已经出现商业化的13.5 nm HHG光源，德国AFS公司使用平均功率为75 W的1030 nm激光作为驱动光源，产生的单个13.5 nm谐波的平均功率约为0.7 µW，缺乏功率稳定度和指向稳定度参数；美国KMlabs公司使用平均功率为9 W的钛宝石激光器，产生的光子能量在92 eV附近的9个谐波的平均功率约为1 µW，其中波长为（13.5±0.2）nm的谐波的平均功率为0.15 μW，8 h指向稳定度为5 µrad，8 h功率稳定度小于5%。

国内高记星等^［21］利用百太瓦激光系统获得了单次单脉冲能量为11.5 nJ的13.5 nm谐波。张波等^［22］基于回声增强高次谐波产生，搭建了双色激光系统，通过模拟得到波长为5.884 nm的谐波，但并没有实际产生高通量谐波。戴晨等^［23］利用气体高次谐波进行气相原子分子物理研究，同时还搭建了固体谐波装置，得到了信噪比非常高的谐波，但其波长主要集中在45 nm附近。为进一步推进国内13.5 nm EUV光源的相关研究与应用，本团队开发了由钛蓝宝石激光器驱动的工程化13.5 nm HHG激光光源。采用充气空心光纤波导HHG产生技术，成功实现了平均功率高达0.32 μW、带宽为0.124 nm、中心波长为13.46 nm的高次谐波激光输出。该光源还实现了小于1 mrad的激光发散角，持续8 h均方根（RMS）小于7.5 μrad的激光指向全角不稳定度，持续12 h RMS小于4.3%的激光平均功率稳定度。此外，以氩气或氦气作为填充气体，可得到光谱范围覆盖10~40 nm的EUV输出（对应20~45 eV的光子能量）。

2　实验装置

实验装置的整体结构如图1所示，沿光路传播方向依次为钛蓝宝石光源系统、光束稳定控制系统、EUV发生和过滤系统、EUV光源检测及光谱仪系统。在钛蓝宝石光源系统中，激光输出中心波长为794 nm，脉宽为30 fs，重复频率为3 kHz，单脉冲能量为3 mJ。在光束稳定控制系统中，采用一对电控镜反馈调节输入光的位置及指向，保持输入激光的稳定性。在EUV发生及过滤系统中，采用两片镀膜反射镜，794 nm红外光的反射率仅为10%，13.46 nm光的反射率高达80%，随后使用锆膜去除剩余红外光。在EUV光源检测及光谱仪系统中，使用组合模块进行功率及稳定性测量，使用平面光栅和轮胎镜及狭缝可获得单个13.46 nm谐波。

图 1. 实验装置示意图。（a）钛蓝宝石光源系统；（b）光束稳定控制系统；（c）EUV发生及过滤系统；（d）EUV光源检测及光谱仪系统

Fig. 1. Schematics of experimental setup. (a) Ti∶sapphire light source system; (b) beam stability control system; (c) EUV generation and filtration system; (d) EUV light source detection and spectrometer system

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2.1　钛宝石光源系统

HHG过程可用半经典三步模型来解释：1）在激光的强电场下电子隧穿出原子势阱，原子发生电离；2）自由电子在电场下获得加速；3）电场反转后自由电子与母离子有概率重新结合，产生高次谐波。高次谐波光子的截止能量可描述为

式中：E_cutoff为HHG截止能量；I_P为反应气体电离能；a为常数；I为驱动激光光场强度；λ为驱动激光波长。我们使用的钛宝石激光器中心波长为794 nm，激光脉宽为30 fs，重复频率为3 kHz，单脉冲能量可调，最高单脉冲能量为3 mJ。激光器输出光斑直径约为10 mm，选取焦距为F=500 mm的透镜，根据计算得到焦斑直径约为56 μm，焦点平均功率密度约为4.1×10¹⁴ W/cm²。根据式（1），使用氦气作为发生气体时，对应的光子截止能量为681 eV。

2.2　光束稳定控制系统

本实验需要将驱动激光紧密聚焦到非线性介质中，同时由于HHG过程中的转换效率低，而很多EUV应用需要光源维持长期稳定，为避免空气扰动和温度漂移对光路造成影响，非常有必要对驱动光源进行光束稳定控制。在搭建光路时，在驱动激光的同轴光路上，加入了一个单模低功率绿光激光器，作为驱动激光的校准光路，用以标定以及引导光路搭建及调节，同时也可以用于稳定控制系统的标定。如图1（b）所示，我们使用两个压电控制镜架对光束指向进行调节，镜架是x-y双轴可调的，因此双镜架可实现驱动激光聚焦处的光斑位置及光束指向的调节。实验中使用的45°（光束入射角）镀膜反射镜对794 nm激光的反射率高达99.8%，这意味着大约有10 mW的红外激光会透过反射镜，这部分光可用来进行光束稳定反馈，图1中CCD1和CCD2选取位置等效于波导聚焦光轴上的两个共轴点，实时反馈波导入射光的空间位置。

2.3　EUV发生及过滤系统

选用焦距为500 mm的镀膜聚焦镜将稳定控制后的光束聚焦到特制光纤中，将光束焦点中心置于光纤前段，空芯光纤的耦合约束了驱动激光的光场，使得激光与非线性介质反应之后的HHG光源能被高效率调制，从而得到高通量极紫外光源输出，保持较好的光束质量。使用多个真空泵对整个极紫外束线腔体进行气体抽除，保证HHG光束传输过程中的真空度小于10^-2 Torr（1 Torr=133.32 Pa）。为了避免高功率飞秒驱动脉冲损伤滤光金属薄膜，在光纤和滤波器中间放置两片镀膜条形镜，其对红外光的反射率只有10%，而在13.5 nm处反射率高达80%，通过两片条形镜后红外光功率约为100 mW，而EUV反射率达到64%，由此可在尽可能消除红外驱动光的同时得到高的极紫外光源传输效率。同时，将第一块条形镜放置在可旋转镜架上，可以使光路被反射到其他光路，用于其他实验，达到模块化灵活应用的目的。最后用两个金属膜滤波器对共线传播的高次谐波和794 nm光束进行过滤，使红外光束完全被过滤掉。

2.4　EUV光源检测及光谱仪系统

极紫外光源的真空维持及光束分离手段必然导致整个光路的复杂化，而不同的应用场景对谐波光源的需求不一样。为了在应用中方便快捷地对装置进行调整，我们专门设计了模块化结构，即针对每一个特定功能的光学元件设计了具有标准接口的小型腔体装置，在不同应用场景中只需快速切换对应模块即可。针对HHG光束质量检测、光束稳定性测量、平均功率测量以及一些不需要分光的应用场景，只需要把光电二极管模块、互补金属氧化物半导体（CMOS）或样品腔体放置在滤波器后面即可。对于高次谐波的分析和应用，明确谐波的光谱分布是必要的，并且在很多实验应用中，我们需要筛选出独立的单次谐波，因此谐波光谱仪是整个装置中必不可少的构件。同时为了获得尽可能高的EUV光源通量，保持较高的谐波传输效率显得尤为重要^［24］。在自主设计的谐波光谱仪中我们仅利用两个反射式光学元件：一是使用轮胎镜对EUV光束进行聚焦，提高其能量密度分布；二是使用一块平面光栅，对谐波谱进行分光，减少光学元器件的使用能尽量保证小的谐波能量损耗^［25］。在EUV焦点处放置一个CMOS进行光谱信号采集，具体装置如图1（d）所示。当需要获得13.46 nm单个谐波时，我们可以切换标准化模块，在光谱仪后端接入狭缝，通过过滤获得所需的谐波。

3　实验结果分析

稀有气体是单原子分子，具有较高的电离阈值且电离过程较为简单，因此在气体高次谐波技术中常被用作发生气体。由于氦气具有最高的电离能，根据模拟计算结果得知，当794 nm激光作为驱动光源时，13.5 nm处的转换效率最高，因此选用氦气作为发生气体来获取13.46 nm谐波源^［26］。

3.1　光斑及功率测量

在本实验中，使用锆膜或铝膜去除基频红外光，使用光电二极管测量多谐波极紫外光束的平均功率，使用CMOS记录光斑形状。图2所示为高次谐波光斑及功率测试示意图。其中，图2（a）为极紫外光功率测试系统及指向稳定性测量系统，图2（b）为在距离光源1.9 m处采集到的谐波光斑图。当使用氦气作为发生气体时，锆膜过滤后的光谱集中分布在13.46 nm附近。使用标定过的光电二极管测量光功率信号，在两片不同参数锆膜后测得电信号长时间稳定为17 nA。考虑到光电二极管的光电转换效率为0.27 W/A，因此计算得到的平均功率为63 nW。实测两片锆膜在13.46 nm附近的透过率分别为14.8%、35%，两片反射条形镜的透射率均为80%，计算得到的光源产生总功率约为1.9 μW。为了得到高次谐波的发散角，我们在距离光源1.9 m处使用CMOS采集光斑形状，1/e²光斑尺寸为1.92 mm×1.67 mm，计算得到光斑x向发散角为1.01 mrad，y向发散角为0.88 mrad。当使用氩气作为发生气体时，使用两片250 nm厚铝膜进行光谱过滤，光谱分布在30 nm附近。此时测得光电二极管信号电流值为230 nA，考虑到两片铝膜的透过率、条形镜的反射率及稀有气体的重吸收，计算得到光源处的平均功率约为120 μW。

图 2. 高次谐波光功率测试示意图。（a）极紫外光功率测试系统及指向稳定性测量系统；（b）在距离光源1.9 m处采集到的谐波光斑图

Fig. 2. Schematics of high-order harmonic optical power measurement. (a) EUV light power measurement system and pointing stability measurement system; (b) harmonic spot collected at 1.9 m from light source

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3.2　稳定性测量

激光光路较长，容易受温度、湿度、空气扰动以及实验室振动的影响，为了验证稳定系统的控制效果，我们在距离光源1.9 m处使用CMOS实时记录极紫外光斑中心的位置以及光强信息。图3为CMOS记录的高次谐波光斑12 h的功率稳定情况。我们利用光斑中心12 h内相对初始位置的偏移量计算RMS，其中x方向偏移量RMS为11.8 μm，光束指向偏移量控制在6.3 μrad内，y方向偏移量RMS为14.0 μm，光束指向偏移量控制在7.2 μrad内。12 h平均功率稳定性RMS为4.37%。

图 3. 功率稳定性及指向稳定性测试结果。（a）12 h内的光束平均功率曲线；（b）CMOS采集的HHG光斑中心的坐标

Fig. 3. Power stability and pointing stability test results. (a) Average power curve of beam within 12 h; (b) coordinate of center of HHG spot collected by CMOS

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3.3　光谱采集分析

高次谐波谱非常宽，覆盖从红外到软X射线的奇数次倍频光谱，而很多应用需要过滤驱动激光及其低倍频谐波。得益于一些金属薄膜对红外光的高吸收（或反射）率和对EUV的窄带滤波，单色化模块变得简单。切换装置如图4（a）所示，使用光谱仪进行光谱测量。许多金属膜在短波区域有着锋锐的吸收边，如图4（b）中的200 nm硅膜和250 nm铝膜的吸收曲线所示。硅膜在12.5 nm处有一个陡峭吸收边，并且吸收边宽度约为0.1 nm，这完全可以用来进行光谱标定。794 nm驱动激光在13.4 nm附近产生的谐波分别为：第57次谐波（波长为13.93 nm）、第59次谐波（波长为13.46 nm）、第61次谐波（波长为13.02 nm）。谐波波长间距约为0.45 nm，间距大于吸收峰宽度，可用来精准标定谐波光谱。同样地，250 nm铝膜在17.05 nm处有一个陡峭吸收峰，并且吸收峰宽度约为0.05 nm。794 nm驱动激光在17.05 nm附近产生的谐波分别为：第45次谐波（波长为17.64 nm）、第47次谐波（波长为16.90 nm）。谐波波长间距约为0.74 nm，间距大于吸收峰宽度，可用来精准标定谐波光谱。

图 4. 光谱采集及分析结果。（a）光谱采集装置示意图；（b）刻线密度为500 line/mm的光栅的光谱标定分析结果

Fig. 4. Results of spectral acquisition and analysis. (a) Schematic of spectral acquisition device; (b) spectral calibration analysis results of gratings with groove density of 500 line/mm

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为了精确得到13.46 nm谐波，我们利用硅膜和铝膜的吸收峰进行双重标定，如图4（b）所示，使用刻线密度为500 line/mm的平面光栅后采集的透过锆膜的HHG光谱信号主要包含10~20 nm一阶光谱信息。使用硅膜标定后的光谱，硅膜吸收峰位于（12.50±0.05）nm，由此得到第59次谐波13.46 nm峰的位置。同样地，使用铝膜进行标定的光谱，铝膜吸收峰位于（17.050±0.025）nm，标定出的最强峰为17.64 nm的第45次谐波。

为了提高光谱分辨率，便于计算13.46 nm谐波谱的功率占比，我们使用刻线密度为1200 line/mm的镀金平面光栅进行光谱分离，图5（a）为CMOS探测到的一阶光谱信息，波长覆盖12~16 nm（一阶衍射谐波谱中波长超过16 nm的部分与二阶衍射谐波谱中波长小于12 nm的部分有重叠，这里并未给出）。图5（b）为提取的一级衍射光谱信息，对所有一级衍射光谱进行能量积分，得到13.46 nm谐波的能量占比约为16.8%，其带宽约为0.124 nm，这里的带宽还受到镀金轮胎镜聚焦的影响，其中包含像差成分，真实带宽会小于0.124 nm。考虑到前面计算得到的光源处高次谐波整体的功率最大值为1.9 μW，13.46 nm谐波的平均功率约为0.32 μW。

图 5. 光栅光谱结果。（a）CMOS采集到的一阶光谱信息；（b）提取的一阶光谱信息

Fig. 5. Grating spectral results. (a) First-order spectral information collected by CMOS; (b) extracted first-order spectral information

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对于刻线密度为500 line/mm的平面光栅，当掠入射角为6°时，通过耦合模式理论计算得到13.46 nm附近光栅的衍射效率：+3阶衍射效率约为34%，+2阶衍射效率约为29%，+1衍射效率约为4.3%%，0阶衍射效率约为1.9%。对于不同波长谐波谱，我们选择不同衍射级次，使得到的谐波谱通量最高。图6展示了光栅衍射级次分别为0阶、+1阶、+2阶和+3阶时13.46 nm谐波波谱的实测结果，其相对强度分别为0.07、0.16、0.75、0.91，实验结果与理论模拟结果非常吻合。

图 6. 刻线密度为500 line/mm的光栅采集到的HHG光谱分布。（a）理论绝对光栅效率；（b）实验中测量得到的谐波谱

Fig. 6. HHG spectral distributions acquired by grating with groove density of 500 line/mm. (a) Theoretical absolute grating efficiency; (b) harmonic spectra obtained from measurement

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4　结论

使用钛宝石激光器作为驱动光源，基于充气空心光纤开发了10~40 nm高功率高稳定度高次谐波激光光源。使用氦气作为反应气体，在13.5 nm附近透过锆膜的多个谐波（10~20 nm光谱范围）的总平均功率达到1.9 μW。通过光路优化，获得了平均功率约为0.32 μW、带宽约为0.124 nm、中心波长为13.46 nm的单个谐波。使用氩气作为反应气体，在30 nm附近透过铝膜的多个谐波（17~35 nm光谱范围）获得了120 μW的总平均功率。该系统采用了工程化设计，成功实现了该类型光源在指向稳定度和功率稳定度指标的突破，达到了世界领先水平，为该光源在工业领域中的应用和推广打下了坚实的基础。

该光源将在极紫外干涉光刻实验、光刻胶研发、极紫外光刻技术材料参数测量、纳米或量子材料研发以及半导体晶圆缺陷检测等领域中获得应用推广。未来，通过进一步优化高次谐波产生方案，可继续提升光源在10~20 nm波段的输出功率，预计可以达到毫瓦量级。