通过求解含时薛定谔方程的数值方法，研究了不同分子构型的平面分子H32+的高次谐波产生，结果表明：奇偶谐波同时释放，且奇偶谐波的相对产量对取向角和分子构型都很灵敏。基于上述结果，提出了利用奇偶高次谐波谱探测原子核位置的简单方法，从而可以通过奇偶高次谐波谱重构取向不对称平面分子的键长和键角，同时利用高次谐波谱为阿秒尺度探测多中心分子结构提供帮助。

通过数值和解析相结合的方法研究了对称和不对称分子谐波辐射与其结构的内在关系。首先应用虚实演化法得到了对称分子H2+和不对称分子HeH2+的基态波函数的数值表达式，从基态波函数出发，计算了束缚-连续态跃迁偶极矩，并与纯解析方法得到的跃迁偶极矩进行了比较。结果表明：对于对称分子H2+，用虚实演化方法计算得到的基态波函数显著改善了奇次偶极矩和奇次谐波谱的一致性；对于不对称分子HeH2+，得到的基态波函数显著改善了奇偶偶极矩最小值和奇偶谐波极化最大值之间的一致性；结果验证了高次谐波谱与跃迁偶极矩之间的一一对应关系。通过跃迁偶极矩可重构分子轨道，从而深入了解对称分子高次谐波与对称分子轨道之间的相互关系及不对称分子奇偶高次谐波与不对称分子轨道之间的相互关系。