微波等离子体化学气相沉积(Microwave plasma chemical vapor deposition, MPCVD)技术是制备大尺寸、高品质单晶金刚石的理想途径, 然而MPCVD单晶金刚石生长过程的复杂性与晶体生长需求的多样性难以对生长过程进行优化设计。针对此问题, 本研究提出了一种基于等离子体诊断技术的MPCVD单晶金刚石生长的系统性设计方法, 采用等离子体成像和光谱分析对微波等离子体进行量化诊断。并利用自主研发的MPCVD设备, 研究了腔室压力-微波功率-等离子体性状-衬底温度间的物理耦合特性和量化关系, 得到了不同参数下的等离子体有效长轴尺寸、基团浓度和分布、能量密度等数据, 以实验观测数据为基础拟合得到了单晶金刚石生长工艺图谱。根据此工艺图谱, 可以通过选择生长温度和所需生长面积来选取工艺参数, 且通过实验验证, 表明此图谱具有较强的指导意义, 预测参数误差小于5%。同时根据该图谱的预测, 研究了不同等离子体能量密度下的单晶金刚石生长情况, 在较低功率下(2600 W)也得到了较高的能量密度(148.5 W/cm³), 含碳前驱体的浓度也高于其他工艺条件, 因而获得了较高的生长速率(8.9 μm/h)。此套方法体系可以针对不同单晶金刚石生长需求进行有效的等离子体调控和工艺优化。

单晶金刚石是一种性能优异的晶体材料, 在先进科学领域具有重要的应用价值。在微波等离子体化学气相沉积(Microwave plasma chemical vapor deposition, MPCVD)单晶金刚石生长中, 如何提高晶体的生长速率一直是研究者们关注的重点问题之一, 而采用高能量密度的等离子体是提高单晶金刚石生长速率的有效手段。在本研究中, 首先通过磁流体动力学(Magnetohydrodynamic, MHD)模型仿真计算, 优化设计了特殊的等离子体聚集装置; 随后基于模拟结果进行生长实验, 采用光谱分析和等离子体成像对等离子体性状进行了研究, 制备了单晶金刚石生长样品; 并通过光学显微镜、拉曼光谱对生长样品进行测试。模拟结果显示, 聚集条件下的核心电场和电子密度是普通条件下的3倍; 生长实验结果显示, 在常规的微波功率(3500 W)、生长气压(18 kPa)下得到的高能量密度(793.7 W/cm³)的等离子体与模型计算结果吻合。高能量密度生长条件并不会对生长形貌产生较大影响, 但加入一定量氮气能够显著改变生长形貌, 并对晶体质量产生影响。采用这种方法, 成功制备了高速率(97.5 μm/h)单晶金刚石。不同于通过增大生长气压来获得高能量密度的途径, 本研究在常规的生长气压和微波功率下也可以生长高能量密度单晶金刚石。