1 1.西南石油大学 油气藏地质及开发工程全国重点实验室, 成都 610500
2 2.西南石油大学 新能源与材料学院, 成都 610500
室内甲醛污染已成为影响人类生命健康的重要问题之一。以氧气为氧化剂的催化氧化甲醛技术以其条件温和、无毒副产物等优势而受到广泛关注, 但是开发经济高效的催化材料仍然面临巨大的挑战。本工作通过一步水热法制备了α-Ni(OH)2, 并研究了其催化氧化甲醛机理。测试结果表明, 以水为溶剂、硝酸镍为镍源制备的α-Ni(OH)2在室温下催化氧化甲醛效率最高, 达到71.2%。原位红外和理论计算分析发现, 由于α-Ni(OH)2表面丰富的羟基官能团, 吸附的甲醛与α-Ni(OH)2表面羟基之间存在强烈的相互作用, 增强了对甲醛的活化, 在无氧气条件下实现了甲醛氧化。另一方面, 不同条件处理的α-Ni(OH)2的XPS分析证实了催化氧化甲醛的活性位点为Ni3+, 且氧气可加速Ni3+活性位点的回复。α-Ni(OH)2表面羟基协同活性位点Ni3+促进了甲醛的催化氧化, 这与传统氧气解离为速控步的甲醛氧化反应路径明显不同。本研究提出了表面羟基协同活性位点促进甲醛氧化的反应机理, 为催化氧化甲醛技术的实际应用提供了理论基础。
催化氧化甲醛 表面羟基 反应机理 反应路径 catalytic formaldehyde oxidation surface hydroxyl reaction mechanism reaction path
1 南华大学电气工程学院, 湖南 衡阳 421001
2 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室, 辽宁 大连 116023
使用速度成像法测得了405 nm飞秒激光脉冲下H+的动能分布和角分布。讨论了解离通道H+2→H++H、 H2+2→H++H+的反应路径, 前者产生于经由1ω交叉的直接单光子路径,后者产生于H2+2的库仑爆炸。H+2到H2+2的电离起始于键软化, 各通道的相对峰高说明H+2的解离和电离是竞争的。低场强加强H+2的解离,高场强支持H+2的电离。
光谱学 反应路径 速度映像成像 光缀饰态 spectroscopy reaction pathways velocity map imaging light-dressed states
