利用基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了不同层数MoS2和VS2堆垛形成的范德瓦耳斯异质结的电子结构和光学性能。通过从头算分子动力学验证了两种异质结在室温下的稳定性。此外, 两种异质结均显示p型肖特基接触, 但相较于单层MoS2构成的异质结, 在双层MoS2和VS2堆垛形成的异质结中, 势垒高度从0.36 eV显著降低到0.08 eV, 有效地形成了低接触电阻, 有助于降低载流子输运损失的能量。光吸收光谱的计算表明, 双层MoS2构成的异质结具有更高的吸收峰值。研究成果对基于MoS2的异质结设计以及在高性能光电器件方面的应用提供了理论依据。

提高二维纳米材料的非线性光学响应,推动非线性光学在光电子领域的应用,是当前的一项巨大挑战,而构建高质量的范德瓦耳斯异质结,研究其非线性光学响应的内在机理,是解决途径之一。本文采用液相剥离结合真空抽滤技术,选择不同的混合方式(粉末混合、超声后混合、离心后混合),构建了三种二硫化铼/石墨烯异质结薄膜,并利用拉曼光谱仪、近红外吸收光谱仪以及原子力显微镜等对其进行了光学表征。采用自主搭建的高重复频率、窄脉宽飞秒Z扫描系统,重点研究了上述异质结薄膜在800 nm处的非线性光学特性,得到了其三阶非线性极化率虚部、品质因数等重要的非线性光学参数。结果表明:异质结的成功构建使得材料的非线性光学响应显著增强,超声后混合的二硫化铼/石墨烯薄膜的品质因数是纯二硫化铼薄膜的3.5倍,纯石墨烯的1.6倍;超声后混合的二硫化铼/石墨烯薄膜具有最高的反饱和吸收特性,其品质因数相较于粉末混合、离心后混合的异质结薄膜分别提高了44%和27%。本文为范德瓦耳斯异质结的制备提供了新思路,同时也为飞秒光限幅器件的研究打下了理论基础。