利用自主研制的四波长全固态激光雷达系统, 实现了大气臭氧和气溶胶的协同观测, 这也是该系统在国内的首次立体观测应用。 基于该雷达系统, 重点针对2021年4月中旬沙尘污染前、 中、 后三个阶段进行污染物的空间垂直分布特征进行分析, 发现臭氧的垂直分布主要集中在距地面1.5 km范围内, 沙尘前的臭氧浓度整体明显高于沙尘中和沙尘后。 沙尘前和沙尘中, 气溶胶的垂直分布高度可以达到2.5 km, 由于沙尘的突然入境, 会造成局地消光系数突变升高超过2.5 km-1, 沙尘过境后气溶胶主要积累在近地面500 m范围内。 通过激光雷达的连续观测和垂直廓线分析发现沙尘前, 在上午7时前后城市上空距地面300 m高度附近会出现臭氧浓度的低值区, 约13 μg·m-3, 不足附近范围的1/4, 这可能是在稳定大气环境中由日出前的“滴定效应”造成。 但是, 沙尘的突然输入不仅消除了该稳定的“滴定效应”, 而且还抹平了臭氧的日变化特征, 使得近地面的臭氧浓度峰谷值降为55 μg·m-3, 是沙尘前和沙尘后的0.44倍和0.46倍。 同时, 由于沙尘的输入, 细颗粒物质量浓度的占比降低至不足20%, 加之上游一次污染物输入, 进一步抑制了臭氧的生成和转化过程。

在自主研制的便携式双视场米散射气溶胶激光雷达（DFOV激光雷达）基础上, 探索双视场激光雷达信号拼接思路, 利用“斜率-Fernald”方法反演了气溶胶水平消光系数, 进而获取了DFOV激光雷达对气溶胶水平消光系数的扫描分布。 首先, 对雷达回波信号分段运用斜率法, 求解最优的气溶胶消光系数、 后向散射系数以及相对应的参考距离, 然后将该参考点处的后向散射系数代入“Fernald方法”的前后向积分解中, 进而得到整条廓线的消光系数。 该方法有效避免了“斜率法”中大气均匀的前提假设和消光系数负值的问题, 也有效避免了“Fernald方法”对参考点的限制和要求。 在获取水平消光系数后, 通过拟合近地面空气质量监测点位过顶时刻DFOV激光雷达测量的气溶胶消光系数与PM10质量浓度ρ(PM10)之间的关系, 相关性达到091。 将此定量关系传递至激光雷达扫描的消光系数结果中, 可得到气溶胶质量浓度的水平分布, 定量反演大气中颗粒物的分布, 用于研究近地面大气污染成因、 机理和污染来源分析, 为DFOV激光雷达进一步应用于城市区域大气污染定量评价和区域空气质量三维模式同化分析研究提供定量的数据支撑。

激光雷达观测网是研究区域大气颗粒物污染分布特征的有力工具。长三角地区激光雷达观测网部分站点 的激光雷达资料与地面气象数据、PM2.5、PM10质量浓度数据,以及HYSPLIT后向轨迹模型模拟的后向轨迹 相结合,对2016年9月杭州及其周边地区一次颗粒物污染的来源和成因进行了分析。分析结果表明,9月8日 杭州颗粒物污染过程是该地区局地污染与高空输送共同作用的结果,且粗粒子主要来源于西北方向。 杭州地区SO2浓度整体较低,PM2.5浓度与NO2浓度呈正相关,细颗粒物主要以硝酸盐为主。较高的NO2浓度 和高湿度、低风速的不利气象条件,是该地区局地细粒子快速增长的主要原因。

针对2018年3月9日至14日京津冀地区的一次污染过程,利用在北京及其西南传输通道 (保定-石家庄-邢台-新乡)和东南输送通道(天津-沧州-德州-济宁)的地基激光雷达观测网数据和车载激光雷达走航观测数据, 并结合各城市空气质量监测站点的数据、气象数据以及HYSPLIT后向轨迹结果对本次北京地区污染过程的形成进行了研究。 研究结果表明,本次污染过程是一次典型的区域污染累积和传输过程,并且持续时间较长,影响范围较广。在此次污染过程中, 在北京西南输送通道沿线城市存在明显的气溶胶污染气团传输特征,污染气团沿北京西南输送通道由南向北输送导致北京PM2.5浓度 快速上升。基于地基激光雷达组网和车载激光雷达走航的联合观测,可有力地支撑京津冀及周边区域对大气污染物跨界传输的联防联控的研判。

氨在大气酸沉降和气溶胶二次来源中扮演了重要角色。 城市大气NH3的测量对于研究NH3的大气化学显得尤为必要。 该文研究了差分吸收光谱技术应用于大气NH3测量时的影响因素； 根据NH3在短波紫外的吸收光谱特征, 确定了NH3浓度的反演波段和干扰扣除方法。 估算了应用于NH3测量的开放光路DOAS系统在228 m光程下的探测下限为0.27 μg·m-3, 并在广州市城区开展了大气NH3的外场测量, NH3表现出明显的日变化规律, 白天浓度较低, 夜间浓度高。 测量阶段中NH3最小值和最大值分别为0.83和3.11 μg·m-3, 平均浓度约为1.59 μg·m-3。 该系统的测量精度在10%以内, 对测量误差来源进行了分析。

甲醛(HCHO)是大气中含量最为丰富的羰基化合物， 广泛参与大气中的光化学反应， 是一种重要的大气反应活性的指示剂以及城市大气气溶胶的前体物， 在大气化学中扮演着重要的角色。 本文初步探索了利用车载被动差分光学吸收光谱技术（differential optical absorption spectroscopy， DOAS）遥测化工区HCHO的排放通量。 该系统以天顶方向的太阳散射光为光源， 围绕区域一周连续采样测量， 获得采样点上的HCHO的垂直柱密度， 并结合测量时间内的车速和风场（风速、 风向）信息， 计算得出工业区域的HCHO排放通量。 利用此技术对北京某化工厂进行观测实验， 结果表明在测量时间内该区域的HCHO排放通量的平均值为605 kg·h-1。

发光二极管（LED）作为一种新型光源，应用于差分吸收光谱技术（DOAS）中具有较大潜力。但一些LED灯谱中的法布里珀罗标准具结构影响DOAS的反演。分析了一种蓝光LED（Luxeon, LXHL-LR3C）灯谱中出现标准具结构的原因，研究了这些结构与入射角度之间的关系。通过改变LED的入射角度，可以使LED灯谱变得平滑，达到去除LED标准具结构的目的。在长光程DOAS上进行了四种不同入射角度下测量大气NO2的实验，并与传统的氙弧灯长光程DOAS测量结果进行了比较。结果显示，当LED倾斜30°入射时，两者的测量结果有很好的一致性，系统的探测极限也只有正入射时的13%左右。说明只要选择合适的入射角度，使LED谱平滑，就可以有效去除LED标准具结构对DOAS反演的影响。

利用扫描长程DOAS(差分吸收光谱技术)系统结合气象高塔于2009年7月28日至8月13日开展了测量大气污染物廓线的外场实验, 对北京市大气中的SO2, NO2, O3, HCHO, HONO五种痕量气体进行实时监测, 获得了HCHO等污染物的浓度时间序列及垂直梯度时间序列。 通过分析HCHO气体的垂直分布频率特征, 并结合其他气体及气象数据讨论了大气中HCHO主要来源问题, 监测站点附近大气HCHO的来源中交通排放的一次来源占了很大的比重, 而光化学反应产生的二次来源在每天的特定时段(中午左右的几个小时)对环境HCHO的浓度有较大的贡献。

介绍了一种基于被动差分光学吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)技术探测城市上空污染气体分布的光学遥测方法。 采用安装在汽车上的被动DOAS系统对所测城区进行连续测量, 通过DOAS拟合方法处理采集的太阳散射光谱, 获得测量点上的污染气体柱密度。 同时利用此车载DOAS技术对深圳城区进行了连续六天的观测实验, 得到了深圳市上空SO2, NO2的空间分布信息。 从观测结果发现, 深圳市西边的污染较东边严重, SO2西边浓度均值约是东边的2.0倍, NO2约为3.6倍。 并把在坝光点测量的车载DOAS结果与此站点的点式仪器测量结果对比, 两种仪器的测量结果具有相关性, SO2的相关系数R2=0.86, NO2的相关系数R2=0.57。 实验结果表明车载DOAS的光学遥测方法为城市污染气体分布快速测量提供了一种有效的手段。