大气粒子多角度散射特性包括散射函数及散射相 矩阵 (也称“Müeller矩阵"), 两者不仅是辐射传输模拟的基本输入参数, 同时也是大气粒子微物理性质的载体。由于其基础性地位, 大气粒子多角度散射特性测量技术一直是大气科学领域的研究热点。对大气粒子散射函数及 Müeller 矩阵测量技术的研究现状进行了综述, 主要内容包括以下四个方面: (1) 从大气粒子微物理特征的不确定性、数值计算方法的局限性和复杂性出发, 分析了大气粒子光散射研究中存在的困难, 指出发展大气粒子散射函数及Müeller矩阵测量技术的必要性; (2) 概述了可见近红外波段的多角度散射观测技术研究现状, 将可见近红外波段测量仪器分平面旋转接收型、固定接收型和镜面反射型三类, 重点讨论了不同设计方案的优缺 点; (3) 介绍了基于微波比拟技术测量单粒子散射特性的研究现状及其优势和劣势; (4) 总结了多角度散射特性测量技术研究中存在的问题, 并展望了多角度散射测量技术的发展方向。本工作可为后续的大气粒子光散射测量技术研究提供一定参考。

当前大气复合污染日趋严重, 造成大气氧化性增强, 气体向颗粒物的转化加快。 大气颗粒物粒径大小及谱分布决定其在大气中的行为, 以差分吸收光谱法(DOAS)为基础, 结合双光路设计技术, 开展实时、 在线、 获取近地面大气气溶胶颗粒物的粒谱分布的光谱方法研究。 首先构建低噪声性能稳定的宽带氙弧灯为光源的双光路差分吸收光谱系统, 基于干净天气条件下大气的能见度数据对系统进行校准, 通过两个不同光路获得的光谱信号强度之比获取近地面紫外-近红外波段的大气总宽波段消光系数。 基于宽波段消光系数, 在去除瑞利散射以及气体吸收对消光系数的影响后, 解析出气溶胶颗粒物的消光系数。 基于核函数准则, 利用均匀球型粒子的电磁场Mie理论来反演气溶胶物理特性, 获得气溶胶粒子在该测量谱段的体积谱分布, 利用体积谱与数密度谱的关系, 反演出气溶胶粒子的数密度谱分布。 开展利用直方图方法来表现颗粒物的粒谱分布方法研究, 首先将DOAS测量波段近似等分为若干谱段, 利用谱段处平均值, 获取气溶胶粒谱直方分布图。 最后把该系统和方法应用于外场实验, 获得了气溶胶颗粒物在300～650 nm范围内的消光系数, 将测量波段等分为11个谱段, 反演了颗粒物的在0.1～1.25 μm粒径范围的数密度谱分布。 该研究为整治我国灰霾天气, 研究大气气相/粒子非均相化学反应提供科学依据。 同时将推动DOAS技术的进一步发展和应用。

激光雷达观测网是研究区域大气颗粒物污染分布特征的有力工具。长三角地区激光雷达观测网部分站点 的激光雷达资料与地面气象数据、PM2.5、PM10质量浓度数据,以及HYSPLIT后向轨迹模型模拟的后向轨迹 相结合,对2016年9月杭州及其周边地区一次颗粒物污染的来源和成因进行了分析。分析结果表明,9月8日 杭州颗粒物污染过程是该地区局地污染与高空输送共同作用的结果,且粗粒子主要来源于西北方向。 杭州地区SO2浓度整体较低,PM2.5浓度与NO2浓度呈正相关,细颗粒物主要以硝酸盐为主。较高的NO2浓度 和高湿度、低风速的不利气象条件,是该地区局地细粒子快速增长的主要原因。

大气颗粒物已经成为当前大气环境首要污染物,而其中重金属由于具有非降解性和滞后性,严重威胁人类生命和自然环境,已成为当前研究热点.对分析大气颗粒物中重金属元素所用原子吸收光谱法、电感耦合等离子体原子发射光谱法、电感耦合等离子体质谱法、荧光光谱法、中子活化法、辉光放电原子发射光谱法、微波等离子体原子发射光谱法和激光诱导击穿光谱法进行了综述,并尝试对这些技术的不足之处提出一些改进建议:连续光源原子吸收光谱法同时测定多种元素,原子发射光谱法直接测定颗粒物,高分辨率激光剥蚀电感耦合等离子质谱法测定固体样品,低散射同步加速荧光法测定大气颗粒物和k0中子活化法测定对流层发射性元素.大气颗粒物重金属元素的时空分布差异和人类对环境空气质量要求的提高以及现代仪器科学技术的高速发展促使大气颗粒物重金属元素分析技术朝着实时、快速、检出限低、直接测定和操作简便的方向发展。

以大气中可吸入肺纳米颗粒为研究对象, 利用场发射扫描电子显微镜(FSEM)和X射线能谱仪对其形态和常量组分进行了系统研究。 研究结果表明: 大气可吸入物中的纳米颗粒大多为类球与椭球形, 表面较为光滑, 结构紧密, 较小的纳米颗粒聚集成团呈松散絮状, 粒度大小约在30～100 nm之间, 纳米颗粒物中含有的常量元素同大颗粒污染物基本一致, 主要含有C, O, Al, Si, Na, Mg, K, Ca, Fe, S, Cl等元素, 能量色谱仪(EDS)的点分析研究证实一些纳米颗粒物中Cl和S元素的含量明显增大, 而另一些颗粒主要为C和O元素, 分析其原因, 认为主要是气溶胶在形成过程中, 以纳米无机灰尘颗粒为中心表面吸附了大气污染物中的有机排放物所致, 从而形成了具有核壳结构的纳米颗粒污染物。 因此, 减少人为有机污染物的排放, 对于减少可吸入肺有害纳米颗粒的形成具有很大的影响。

基于颗粒物米氏散射特性、激光自混合三镜腔理论和激光器稳态条件，推导出在大气颗粒物光反馈下激光器频率、功率、线宽的理论表达式，建立了大气颗粒物光反馈下的激光自混合理论模型。同时，数值模拟和分析了大气颗粒物物理参数对激光自混合干涉信号的影响。结果表明，在一定粒径范围内，激光自混合反馈强度随大气颗粒物粒径增大先增大后减小，且反馈强度峰值出现的位置随颗粒物折射率实部的增大、虚部的减小向粒径较大处移动；自混合系统的外腔长度影响自混合干涉信号的波动深度，激光器输出光信号的幅值随外腔长度增大呈指数衰减；自混合干涉信号波动频率与大气颗粒物运动速度呈线性关系。分析结果对基于激光自混合效应的大气颗粒物多物理参数传感具有重要作用。