阐述了相干差分吸收激光雷达（CDIAL）探测大气二氧化碳（CO₂）的原理，设计了1.57 μm波段微脉冲相干探测系统，并对系统的回波信号进行了仿真。通过仿真计算分别探究了温度、压力、波长等因素对差分光学厚度计算及CO₂体积分数的反演精度的影响。仿真结果显示：当波长漂移为0.5 pm、温度不确定度为1 K、压强不确定度为1 hPa、水汽体积分数测量不确定度为10%时，这些参数引起的总体误差为0.45%；在大气中CO₂的体积分数为4×10^-4时，微脉冲相干激光雷达探测CO₂体积分数的测量误差约为1.8×10^-6。

针对宽谱连续波差分吸收激光雷达（DIAL）的特点，通过仿真不同大气条件下的激光雷达信号，计算分析宽谱DIAL气溶胶消光和后向散射效应引起的二氧化氮（NO₂）质量浓度反演误差。研究结果表明：当大气气溶胶均匀分布时，NO₂质量浓度反演误差主要取决于气溶胶消光效应，而后向散射效应引起的NO₂质量浓度反演误差一般可忽略不计；当大气气溶胶非均匀分布时，气溶胶后向散射效应引起的NO₂质量浓度反演误差依赖于气溶胶非均匀分布程度，且与波长指数成反比。此外，适当增大分段拟合距离可有效降低气溶胶后向散射效应引起的NO₂质量浓度反演误差。利用光谱近似得到宽谱NO₂-DIAL气溶胶消光和后向散射效应引起的NO₂质量浓度反演误差的近似模型，通过对比模拟计算的结果，验证了近似模型评估NO₂质量浓度反演误差的可行性。

多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）结合计算机断层重建算法可获取目标痕量气体的空间分布情况。 为研究在具有背景浓度的条件下, 如城市背景下某个竖直截面上重建NO2空间分布的可行性, 设计了气体浓度可控条件下的验证性实验; 证明了利用MAX-DOAS在竖直平面重建NO2气体分布的可行性。 将充入标准气体的JGS1石英玻璃样品池作为研究对象, 使用两台MAX-DOAS采集光谱数据。 将气体浓度的梯度作为先验信息, 利用经典的ABOCS算法和Barzilai-Borwein算法重建了竖直平面内的NO2气体分布, 验证了利用MAX-DOAS在竖直平面内重建NO2气体空间分布的可行性, 同时确定了背景浓度对重建结果的影响。 研究结果表明, 以天空为背景的光谱作为参考谱和以空样品池为背景作为参考谱, 反演得到的NO2浓度非常接近, 因此研究对象中的样品池容器在NO2竖直平面分布重建方法中对实验结果的影响可以忽略。 实验中以市区为背景的MAX-DOAS具有较高的背景浓度, 特别是在仰角较低的情况下NO2背景浓度几乎达到6×1016 molec·cm-2, 以城市郊区没有明显的污染源为背景的MAX-DOAS, 背景浓度较低可以忽略。 重建结果显示, 当仰角为28°时, 气体沿光路的平均分子数密度为3.932 7×1015 molec·cm-2, 且在样品池内下部密度大, 上部密度小; 重建得到的SCD和测量得到的SCD符合比较好, 计算结果显示重建得到的气体分子数密度的峰值为5.77×1015 molec·cm-2, 与以城市郊区为背景的MAX-DOAS反演结果较为接近, 而以市区为背景时, 特别是仰角较小时, NO2背景浓度特别明显, 重建结果比测量结果的值小很多。 结果表明, 背景浓度在重建图像中表现为伪影, 影响对气体分布的观察, 而如果在重建算法时加入利用样品池内外气体存在浓度突变这一先验信息, 能够减轻背景浓度对重建结果造成的影响。

基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)开展拉萨上空太阳散射光谱观测和对流层NO2柱浓度反演研究, 探究西藏和平解放70周年大庆活动期间拉萨上空NO2对流层垂直柱浓度变化特征。 研究结果表明: 观测实验期间(2021年8月9日至2021年8月31日)白天NO2对流层垂直柱浓度的平均值为4.46×1015 molec·cm-2, 明显高于西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2浓度水平(2.85×1015 molec·cm-2); 而且NO2对流层垂直柱浓度日均值的逐日变化与地面在线观测数据具有良好相关性, 相关系数为0.58。 观测实验期间拉萨市主导风向为西风, 东西方向是大气NO2污染物的传输通道, 这与拉萨城区河谷地形相一致。 观测实验期间NO2对流层垂直柱浓度小时均值的平均日变化呈现“U”型分布, 早晚出现高值, 低值浓度出现在16:00时左右, 但西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2对流层垂直柱浓度的日变化除表现为早晚峰值外, 还在正午12:00时出现峰值, 这与活动结束后道路管控措施解除以及活动保障车辆行驶排放有关。 本研究证实了地基MAX-DOAS遥感观测技术在高原城市拉萨具有很好地适用性, 同时也发现拉萨大气NO2浓度水平变化主要受城市交通排放影响, 西藏和平解放70周年大庆活动当日拉萨对流层大气NO2浓度低。

二氧化硫（SO2）和氮氧化物（NOx）作为大气中重要的一次排放物， 人为活动造成SO2， NOx的过度排放会对生态环境和人体健康产生巨大危害， 2018年环境保护部就规定了“2+26”城市需要执行大气污染物的特别排放限值， 如: 燃煤锅炉排放限值规定的二氧化硫、 氮氧化物均为200 μg·m-3， 因此了解这些城市中SO2和NOx的分布与排放对大气污染防控管制具有重要意义。 唐山市作为“2+26”城市中大气污染最为严重的重工业城市之一， 近年来实施了多项大气污染防治措施， 但空气质量问题仍然严峻。 2021年2月26至3月1日， 使用基于车载差分吸收光谱技术的移动污染气体监测系统对于唐山市区开展了走航观测实验， 获取了走航路径上NOx和SO2的空间立体分布以及走航区域的排放通量。 实验结果表明唐山市一环存在多处NO2高值区域， 均位于车辆较为集中的立交和路口处。 工业园的走航中部分企业存在高NO2、 SO2的排放， 且获取的NO2和SO2VCD均值较高， 分别是一环的1.75~1.99倍和2.21~3.44倍。 结合垂直柱浓度SO2/NO2的比值以及近地面浓度CO/NO2的比值， 并用Pearson相关系数确定SO2和NO2柱浓度以及NO2近地面浓度和柱浓度之间的相关性， 进一步分析不同区域的主要污染源， 结果表明， 一环走航获取的SO2/NO2最低为0.42， CO/NO2最高为10.88， NO2地表与柱浓度之间的相关性r达到0.56， 3月1日丰南工业园区走航中， 获取的SO2/NO2最高为0.81， CO/NO2最低为7.13， SO2与NO2VCD之间有良好的相关性r为0.787， 唐山市一环区域大气污染物以车辆交通尾气排放为主， 丰南工业园区大气污染物来源以工业生产过程中高架点源（烟囱）释放的大量NO2和SO2为主。

针对快速、高分辨获取CO₂排放量并有效识别CO₂排放源分布的需求，集成了近红外差分吸收光谱遥测系统，研究了反演CO₂浓度信息的近红外差分光学吸收光谱算法，并结合通量算法估算了典型排放源的排放通量。分别选取电厂和合肥市科学岛为观测点，开展了对典型点排放源和复杂背景下面排放源的CO₂浓度分布研究，分析了参考光谱的选择对于结果反演的影响，选择背景光谱为参考谱，获取了CO₂柱浓度信息，柱浓度反演误差可达到0.79%，并利用双三次插值算法得到了高空间分辨的CO₂柱浓度二维浓度分布结果，结合浓度分布结果和观测参数计算了电厂CO₂的排放通量为1925 kg，其中测量距离估算误差为主要误差源。初步开展了对合肥市边界层CO₂浓度分布的研究，获得了合肥市大气边界层郊区、电厂区和城市区的CO₂浓度分布特点，该研究对下一步开展城市温室气体排放的评估具有重要意义，为城市碳排放遥测提供了一种可靠的技术和方法。

路径积分差分吸收（IPDA）激光雷达可装载于飞机或卫星上探测大范围大气CO₂浓度，具有全天时和探测精度高的优势。全球云的平均覆盖率可达60%，因此在激光穿透大气射向地面的探测过程中，除了地面和海洋回波信号，还有很多云层回波信号。结合机载大气探测激光雷达（ACDL）信号采集特点，针对复杂的云层回波信号，提出一种基于中位数绝对偏差的离群值筛选法提取信号，可分离多层云回波信号及云层与地面回波信号同时存在的信号。分析云信号的探测能力，并利用云层回波信号积分值反演云上CO₂柱浓度，结果与原位测量仪测量结果变化趋势一致，二者偏差为2.8 μL/L。

苯作为挥发性有机化合物(VOCs)的重要组成部分, 其大气污染状况日益引起人们的关注, 中红外波段通常是分子的基频指纹吸收区, 已成为痕量气体检测的重要波段, 而差分吸收激光雷达是探测大气痕量气体的重要手段, 故针对区域性苯浓度实时遥感问题, 提出基于中红外带间级联激光器(ICL)的探测大气苯浓度路径积分型差分吸收(IPDA)激光雷达系统。 首先, 在分析IPDA激光雷达的探测原理的基础上, 构建了IPDA激光雷达的反演算法及其误差分析模型。 其次, 详细分析来自HITRAN数据库的中红外3 100 cm-1附近苯以及主要干扰气体(如HCl, CH4和H2O)的吸收光谱, 结合HCl和CH4着重考虑了H2O对探测结果的影响, 选择IPDA激光雷达的测量波长和参考波长分别为3 090.89和3 137.74 cm-1。 再次, 基于两个连续波ICL, 设计了探测大气苯浓度IPDA激光雷达系统, 并可通过控制温度和驱动电流调谐激光器的输出波长, 使其波长分别稳定在强吸收谱区和弱吸收谱区, 并设计了基于中红外衍射光栅的光谱分光子系统, 以实现双波长接收信号的同步探测。 最后, 基于标准大气模型, 仿真分析了不同路径长度、 能见度和水汽浓度情况下激光雷达的探测性能, 并搭建中红外波段检测气体池开展了测试实验, 以验证该IPDA激光雷达系统的可行性。 仿真及实验结果分析表明, 当大气能见度为5 km, 水汽浓度低于0.4%时, 苯的浓度路径积(CL)在0.1～24 mg·m-3·km范围内探测的相对误差优于10%, 而苯的CL为5 mg·m-3·km时探测相对误差优于1%; 初步实验测试了中外红波段差分吸收激光雷达探测的线性相关系数R2约为98.7%。

发光二极管(LED)发射光谱窄限制了差分吸收光谱反演波段, 难以实现多种气体的同时测量。 采用光纤束组合两种紫外LED形成组合式LED宽带光源, 应用于DOAS系统实现大气SO2和O3的同步探测。 光谱分析显示两种LED灯谱在280～295 nm处发生叠加, 275～301 nm有明显的灯结构。 该灯结构会随着双峰光强比增加而增强, 同时向短波方向漂移。 实际测量时, 外界环境改变会引起两个LED光谱各自独立变化, 且二者发射光谱波段内大气消光存在差异。 这将导致大气吸收光谱的双峰光强比不断变化, 且与灯谱不一致, 二者相除难以抵消灯结构。 光谱反演结果显示宽带光源灯结构为参考谱参与拟合无法较好地扣除干扰。 为扣除测量时LED光谱独立变化对光谱反演的影响, 提出采用各LED独立灯结构作为参考谱参与拟合, 结果显示SO2和O3拟合残差分别由1%、 6‰降低至4‰左右, 扣除效果较好。 该方法与避开干扰结构相比, 拓宽了SO2和O3的反演波段, SO2和O3吸收峰分别增加了1.75倍和1倍, 平均拟合误差分别降低了67.5%和37.3%, 测量精度明显提高。 SO2和O3测量结果与同时段同地区的传统氙灯长光程DOAS系统比较, 结果显示二者保持较高一致性, 相关性系数R高于95%。 结果表明DOAS反演时组合式LED宽带光源灯结构可以通过各LED独立的灯结构来拟合扣除。