采用高精度从头算方法对 I+2 离子最小的四个 Ω 子 态 (X2Π3/2,g, X2Π1/2,g, A2Π3/2,u 和 A2Π1/2,u) 进行了研究, 并与实验获得的高分辨率吸收光谱进行了比较。首先利用多参考组态相互作用 (MRCI) 方法计算了四个 Ω 电子态的势能曲线, 求解了一维径向薛定谔方程, 并推导出各电子态的振动-转动能级。随后利用拟合获得的相应光谱参数和计算得到的跃迁偶极矩矩阵元, 计算了 A2Π3/2,u-X2Π3/2,g 系统的 υ'=11-19 和 υ''=1-5 的 45 个带的跃迁强度, 并计算了 A2Π3/2,u 态的 υ'=11-19 振动能级的辐射寿命。 最后, 计算给出了 I+2 的 A2Π1/2,u?Ω 子态的较高振动能级的预解离寿命, 并讨论了其预离解机理。

基于cc-pVQZ基组,使用内收缩多参考组态相互作用方法计算了BeX+ (X=H,D,T)离子 第一解离极限Be+(2S) + X(2S)和第二解离极限Be+ (2P) + X(2S)的6个电子 态 (X1Σ+, a3Σ+, A1Σ+, b3Π, B1Π, c3Σ+) 的势能曲线。根据势能曲线的 计算结果,利用LEVEL程序求解一维的径向薛定谔方程,获得了相应电子态的振-转能级、A1Σ+-X1Σ+之 间的Franck-Condon (F-C) 因子以及振动能级辐射寿命。利用Breit-Pauli算符计算了b3Π和c3Σ+态自旋-轨道耦 合分裂。分析了BeH+离子A1Σ+态在振动温度为2500、5000、7500、10000 K时的玻尔兹曼布居分布。另外, 模拟了振动温度为10000 K, 转动温度分别为500、1000、1500、2000 K时, A1Σ+-X1Σ+电子系 统Δν=-2和Δν=-3谱带的转动谱线强度分布。

CN自由基在碳化物的燃烧过程中一直扮演着重要的角色。采用量化计算方法对CN自由基进行了从头计算。首先利用Hartree-Fock自洽场方法进行轨道计算,再使用完全活性空间自洽场对轨道进行优化,然后采用多参考组态相互作用的方法计算了在006到07 nm的核间距范围内CN自由基3个低激发态(X2Σ+,A2Π和B2Σ+)的势能曲线。为了进一步提高计算的精度,考虑相对论效应选择aug-cc-pV5Z-dk相关一致基组。求解径向薛定谔方程,得到了各电子态振-转能级的能量和振-转常数,并拟合获得这些电子态的光谱常数(Te,Re,ωe,ωeχe,Be,αe)及Franck-Condon因子,其与实验结果基本一致。同时,计算CN自由基A2∏-X2∑+的跃迁偶极矩,并得到5个低振动能级的辐射寿命τ和振子强度f00。计算获得辐射寿命为～4 μs,与实验测量结果符合较好,为研究燃烧过程中动力学行为提供了理论依据。

基于相关一致基组aug-cc-pcV5Z,采用内收缩多参考组态相互作用方法对CP+正离子5个Λ-S态(X3Π,A3Σ-,a1Π,b1Σ+和c1Σ-)以及考虑了自旋-轨道耦合效应后两个三重态(X3Π,A3Σ-)分裂的五个Ω态的势能曲线做了从头计算。通过求解核运动的径向薛定谔方程,获得了这些电子态的光谱常数(Te,Re,ωe,ωeχe,Be,αe,De)。最后,对b1Σ+-a1Π和A3Σ--X3Π跃迁特性进行了讨论,并给出了它们跃迁偶极矩、Franck-Condon因子、辐射寿命τ。

以随机电磁-双曲正弦-高斯(ShG)光束作为典型的随机电磁光束,根据广义惠更斯-菲涅耳原理推导出随机电磁ShG 光束在大气湍流中的交叉谱密度矩阵元的解析表达式,用以研究随机电磁ShG 光束在大气湍流中的横向偏振度的变化.研究结果表明,随机电磁ShG 光束在大气湍流中传输时,横向偏振度的分布随位置的不同而不同,结构常数C2n 越小,或Sh 部分参数Ω0 越大,或互相关空间相关长度σxy (σyx ) 越大,横向偏振度的分布变为双峰状、平顶状、单峰状的传输距离越长.

基于非Kolmogorov谱模型，利用广义惠更斯-菲涅耳原理和维格纳分布函数的二阶矩定义，推导出部分相干厄米高斯(H-G)光束在非Kolmogonov大气湍流中传输因子的解析表达式，并用以研究了非Kolmogorov大气湍流对部分相干H-G光束传输因子的影响。结果表明，部分相干H-G光束在非Kolmogorov大气湍流中传输时，传输距离、湍流外尺度、广义结构常量和空间相关长度越小，湍流内尺度和光束阶数越大，光束传输受非Kolmogorov大气湍流影响越小，光束质量越好。当广义指数取3.11时，部分相干H-G光束在传输过程中表现的光束质量最差。

利用量子理论,采用数值计算的方法对体系纠缠熵进行分析,得出光场相干参量、 模间光子数、Kerr介 质系数以及失谐量对级联三能级原子纠缠演化的影响。结果显示：纠缠强度随光场强度的增强而逐渐增强,模间 光子数的增加可以使纠缠变得稳定。Kerr效应在光子数较多时影响显著。Kerr系数不变时,失谐量的增加会使纠 缠强度增强,但这种影响主要体现在相互作用初期。

研究了在高Q Kerr 介质腔中,关联双模SU(1,1)相干态场与V型、 Λ型和Ξ型三能级原子相互作用的量子纠缠性质。采用数值计算方法,详细讨论了 Kerr 效应对模场和原子之间纠缠程度的影响。 研究发现在高Q Kerr 介质腔中,模场与原子之间的纠缠受到 Kerr 效应影响的规律是一致的,在介质参数达到一定值前,模场与原子之间的 纠缠随介质参数的增大而增大,超过这一定值后反而会降低它们之间的纠缠。

研究了在高 Q Kerr 介质腔中,级联三能级原子与二项式光场相互作用过程中场熵的演化特性。数值计算结果表明:当原子初 态处于非相干叠加态时, 附加 Kerr 介质可以提高场熵的值,使原子和光场之间的纠缠程度增强,超过一定值后场熵值反而会降低,纠缠程度减弱, 场熵振荡周期变长;当原子初态处于相干叠加态时,附加 Kerr 介质会降低场熵的值,原子和光场间的纠缠减弱,只有当介 质参数达到一定值后才能提高场熵值,增强纠缠,之后的演化规律和原子处于非相干叠加态时一致。

本文研究了充满Kerr介质的高Q腔中非关联双模相干态场与级联三能级原子非共振相互作用情况下,电子的绝热跃迁转移现象与非关联场之间的关系.数值计算显示:级联三能级原子在与非关联双模相干态的相互作用下,该现象依然存在,但呈现不同于原子与关联场相互作用的新特征.