为了提高双结叠层有机太阳能电池(OSCs)的性能, 我们对有机小分子叠层OSCs的中间层(IL)、阴极界面层(CL)和活性层进行了优化。首先,研究不同低功函数的金属纳米粒子(Mg、Ag、Al和Ca)作为IL对叠层OSCs性能的影响, 得到了最优的IL材料为0.1 nm厚的金属Al, 使得叠层OSCs的PCE提升了50.9%。其次, 研究了不同低功函数金属(Mg、Al和Ca)作为CL对叠层OSCs性能的影响, 并得到了最优的CL金属材料为Mg, 与Al作为CL的叠层OSCs对比, 采用Mg作为CL的器件PCE提升了20.7%。最后采用窄带隙材料DTDCTB取代中带隙材料boron subphthalocyanine chloride(SubPc)作为后子电池的活性层, 与仅采用SubPc的叠层OSCs相比, PCE提升了30.2%。当前后子电池均采用体异质结结构后, 最终叠层OSCs的PCE达到了4.04%, 与最初未优化前OSCs的PCE(2.1%)相比, 最优OSCs的PCE提升了92.4%。

本文使用电荷产生层Liq/Al/HAT-CN制备了蓝黄互补的叠层有机白光器件。通过比较叠层双色器件在相同电流密度下的发光光谱、亮度及电压, 阐明了电荷产生层电荷产生及注入过程, 并进一步研究了双层结构Liq/Al。在10 mA/cm2电流密度下, 叠层白光器件的工作电压为83 V, 亮度为746 cd/m2, 分别为蓝光单节器件(42 V, 315 cd/m2)与黄光单节器件(42 V, 426 cd/m2)之和, 证明了电荷产生层的有效性。当电流密度为240 mA/cm2时, 叠层白光器件获得最高亮度11 420 cd/m2, 在1 000 cd/m2的亮度下, 电流效率为72 cd/A, 功率效率为26 lm/W。驱动电流密度从10 mA/cm2增加到30 mA/cm2时, 蓝光成分比例仅增加5%, 证明器件发光性能稳定。针对叠层器件中存在的弱微腔效应, 根据微腔理论, 通过光学模拟计算进行了深入研究, 模拟结果与实际光谱高度吻合, 说明了光学模拟计算的准确性。

采用传统紫外光刻技术与激光双光束干涉光刻技术相结合的方法,以及激光双光束干涉连续两次曝光的工艺方法,制备了具有多种形貌和周期的微纳米复合结构,解决了利用传统激光干涉加工技术制备微结构的形貌和周期单一的问题。通过优化实验条件,制备出了微米条形光栅、矩形、圆形和六边形点阵与纳米光栅相结合的微纳米复合结构;在玻璃/银膜/CH₃NH₃PbI₃结构中引入微纳米复合光栅结构,CH₃NH₃PbI₃的吸收在可见光范围内得到明显增强,这主要归因于微米光栅的散射效应和银膜/CH₃NH₃PbI₃界面表面等离子激元的电场增强效应的共同作用。

制备结构为ITO/HAT-CN/TAPC/TCTA/POAPF…PO-01/Bphen/LiF/Al的黄色磷光器件,其效率滚降特性符合三重态-极化子淬灭模型;接着设计了一组单电子和单空穴器件,实验结果表明:发光层内的空穴是多子且PO-01俘获空穴,被PO-01俘获的多余空穴引起的激子淬灭是导致器件在高电流密度下效率剧烈滚降的原因;采用N掺杂的方法增加电子注入,可减少发光区内多余的空穴,改善器件载流子的平衡状况,降低多余空穴引起的激子淬灭,进而改善效率滚降。

以B3PyPPM作为电子传输层, 分别以TCTA和mCP为母体, 制备A、B两组结构为ITO/HATCN(5 nm)/TAPC(45 nm)/TCTA∶FIrpic(15%,15 nm)/B3PyPPM(X nm)/B3PyPPM∶Cs(15%,10 nm)/Al, ITO/HATCN(5 nm)/TAPC(45 nm)/mCP(5 nm)/mCP∶FIrpic(15%,15 nm)/B3PyPPM(X nm)/B3PyPPM∶Cs(15%,10 nm)/Al的蓝色磷光器件, 其中X的值分别为40 nm、45 nm、50 nm、55 nm.实验证明, mCP作为母体的器件最大亮度和最大电流效率分别达到14 930 cd/m2、9.9 cd/A, 亮度从500 cd/m2上升到3 000 cd/m2时, 外量子效率滚降仅仅只有10.1%, 远优于以TCTA为母体器件的效率滚降特性, 由于B3PyMPM能够改善电子的注入特性, 两组器件的开启电压分别为2.3 V和2.8 V, 低于采用其他电子传输层材料制备的Firpic蓝色磷光器件.在30 mA/cm2电流密度下, 器件光谱有一个波长在474 nm的主峰和496 nm的振动峰, 随着电子传输层厚度的增加, 振动峰的强度增强, 这是由微腔效应引起的, 通过光学模拟详细地研究了器件中存在的微腔现象.

为提高有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池(PSCs)光吸收效率、平衡有源层中载流子产生速率, 将周期性纳米光栅结构引入到PSCs器件结构中。分析了光栅周期、光栅高度和有源层厚度对表面等离子激元(SPPs)与法布里-珀罗(F-P)共振耦合模式的影响。通过改变光栅周期, 实现了SPPs与F-P共振耦合波长范围与钙钛矿材料的弱吸收光谱区域相重合, 同时光栅高度的增加可以增大耦合模式的光谱宽度。SPPs与F-P共振耦合模式实现了金属电极与电子传输层(ETL)界面处的局域电场增强。结果表明: 场增强效应扩展到有源区, 有效提高了PSCs有源层远入射光侧在570~800 nm波长范围内的光吸收, 进而提高了有源层远入射光区域的载流子产生速率。当光栅周期为250 nm、光栅高度为50 nm、源层厚度为300 nm时, PSCs在太阳光弱吸收光谱区域内的本征吸收提高了~12%, 有源层远入射光侧载流子产生速率提高了~41%。

为了提高顶入射有机薄膜太阳能电池(TOSCs)的光吸收效率, 我们将周期性矩形光栅结构引入到TOSCs中, 分析了具有光栅结构的空气/Ag1/有源层/Ag2/空气(IMIMI)结构理想模型中复合表面等离子激元(SPPs)与微腔模式的耦合机制。通过调节光栅周期和有源层厚度, 实现了复合SPPs、微腔模式以及有机材料本征吸收3个区域的重合。由于复合SPPs与微腔模式的反交叉耦合作用形成了表面等离子体-微腔激元, 其局域场增强作用有效地提高了有源层的光吸收效率, 提高了近19%。

为了能够有效地提高电子的注入和传输能力, 改善有机电致发光器件的性能, 本文利用CsN3作为n型掺杂剂, 对有机电子传输材料Bphen进行n型电学掺杂, 制备了结构为ITO/MoO3(2 nm)/NPB(50 nm)/Alq3(30 nm)/Bphen(15 nm)/Bphen∶CsN3(15 nm,x%, x=10,15,20)/Al(100 nm)的器件。实验结果表明, CsN3是一种有效的n型掺杂剂, 以掺杂层Bphen∶CsN3 作为电子传输层, 可以有效地降低电子的注入势垒, 改善器件的电子注入和传输能力, 从而降低器件的开启电压, 同时提高了器件的亮度和发光效率。在掺杂浓度为10%时器件的性能最优, 开启电压仅为2.3 V, 在7.2 V的驱动电压下, 达到最大亮度29 060 cd/m2, 是非掺杂器件的2.5倍以上。当驱动电压为6.6 V时, 达到最大电流效率3.27 cd/A。而当掺杂浓度进一步提高时, 由于Cs扩散严重, 发光区形成淬灭中心, 造成器件的效率下降。

通过设计合理的微腔结构，制备了基于绿光染料C545t、黄光染料Rubrene、红光染料DCJTB的3种顶发射有机电致发光器件。研究了不同发光染料对顶发射器件的光谱的影响。研究表明，微腔结构对光谱具有窄化作用。绿光、黄光器件的发光峰波长并未随视角增大而明显变化，体现出良好的光谱角度性，而红光器件却出现了明显的光谱蓝移现象。绿光器件的最大功率效率为8.7 lm/W，当电流密度为45 mA/cm2时，亮度能达到7 205 cd/m2; 黄光器件的电流效率最大值为11.5 cd/A，当电流密度为48 mA/cm2时，亮度可达到3 770 cd/m2; 红光器件的电流效率最大能达到3.54 cd/A，当电流密度为50 mA/cm2时，可获得1 358 cd/m2的亮度。采用合适的发光材料以及合适的器件结构，不仅可以提高顶发射器件的色纯度及发光效率，还可以改善器件发光光谱的角度依赖性。

以半透明超薄金属银作为阴极，紫外臭氧处理的厚金属银作为阳极，制备了高效率高亮度的黄光硅基顶发射有机发光器件。当电压为9 V时，器件的最大电流效率为4.9 cd/A，当电压为17 V时，器件的亮度达到14 040 cd/m2。通过增加掺杂浓度及阳极厚度对器件结构进一步优化后，器件性能显著提高，其电流效率在外加电压为10 V时达到11 cd/A，相应亮度为21 748 cd/m2. 顶发射器件中存在的微腔效应能有效提高器件的发光效率以及亮度，但是也会使器件的共振波长随着观察视角的增大而蓝移。由于采用合适的发光材料，本实验制备的器件的发光峰值在0°~75°视角范围内几乎没有变化。