以波长可调谐高功率脉冲激光器为激发源，采用共振增强多光子离化（REMPI）光谱技术，对SO2的里德堡态进行实验研究。在420~540 nm波长范围内，得到了与碱金属原子吸收光谱类似的共振增强多光子离化光谱。429.3 nm和452.3 nm处离化峰对应（4+1）共振增强五光子离化，529.4 nm处的离化峰对应（4+2）共振增强六光子离化过程。该离化谱峰序列对应于高激发态F1A2态的np（n=4，5，6）里德堡态序列。对529.4 nm处离化峰的精细扫描表明，该处离化峰呈现为近等间隔的谱峰结构，对应于SO2分子里德堡态4p（0, v2, 0）的共振增强多光子离化光谱序列。实验得到4p里德堡态弯曲振动的基振动角频率Δν2=(387.3±12.4) cm-1。

以纳秒Nd:YAG脉冲激光器三倍频(355 nm)激光抽运的染料激光器为激发光源，在484~520 nm波长范围内，采用共振增强多光子离化光谱（REMPI）方法，对H2S分子里德堡序列的能级特性进行了实验研究，得到了谱峰间隔随激光波长增长而呈近二倍变化的两套谱峰序列嵌套而成的规则序列。该谱峰序列对应于H2S分子的里德堡序列激发。依据H2S分子低位激发电子态及里德堡序列的势能高度，可将离化过程确定为五光子4+1离化过程。并将所得到强谱峰序列归属为集结于态的np（n=5,6,7,8）里德堡序列，将弱谱峰序列归属为集结于态的ns（n=6,7,8）里德堡序列。两套序列的量子亏损分别为δ1=0.92和δ2=1.52。所得结果对H2S分子的光学检测及光谱特性研究具有重要意义。

利用数值方法计算了铯原子的Stark结构，经过对氢原子的数值计算与解析结果的对比，确认我们的计算程序是精确的。实验工作在超冷铯原子中完成，利用共振增强多光子电离光谱方法测量了铯原子n=16附近的Stark光谱，理论计算和实验结果相一致。

利用离子速度成像方法对碘代直链烷烃和环烷烃分子在267 nm下的光解断键机理进行了研究。 实验分析了激发态I*(5p2P1/2)和基态I(5p2P3/2)的离子影像, 得到其对应速度、角度分布的各向异性参数β值和相对量子产率ф(I)和ф(I*)。实验发现碘代直链烷烃和环烷烃分子 在吸收一个267nm 的光子后，都发生快速的C-I断键，直接解离生成激发态I*和基态I原子。与碘代直链烷烃相比，碘代环烷烃分子具有明显不同的角度分布特征， 碘代环烷烃分子基态的β值大于激发态。并且随着α碳原子上所取代的烷基变重, ф(I*)有变小的趋势。

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了262～272 nm波段气相氯苯的(1+1)共振增强多光子电离/飞行时间质谱(REMPI-TOFMS)。研究表明,该波长范围内获得的光激发谱的光谱结构是氯苯第一激发态1B2(S1)振动能级的反映,对其中14条谱线进行了尝试性指认。分析了氯苯在266 nm波长处不同激光能量下的光电离质谱特点,讨论了造成77C6H+5质谱的非对称增宽的原因。实验研究了266 nm波长处氯苯分子离子信号强度与样品浓度之间的关系,估算出氯苯的探测限为ng/L量级。

通过求解二能级系统含时密度矩阵元微分方程,对原子系统在共振和近共振情形下的激光共振增强多光子电离(REMPI)过程中的光电离几率进行了理论推导与分析,得到了光电离几率的解析表达式；研究了氧原子经共振态2p34p(2+1)共振增强多光子电离的电离几率与激光脉宽、激光光强及失谐量等参数的关系；给出了共振情形下电离饱和与激光脉宽和激光光强之间的关系式。计算结果表明,对于近共振情形(Δ较小),激光脉宽和强度一定时,电离几率随着失谐量的增加而减小；当失谐量一定时,光电离几率随光强的增加而增加,光强增加到一定程度时光电离几率出现饱和。对于共振情形(Δ=0),激光光强越大,电离几率随脉宽增加的幅度越大。

获得了在超声分子束条件下,305.0～325.0 nm波长范围内三氯乙烯及四氯乙烯的(2+1)共振增强多光子电离/飞行时间质谱(REMPI-TOFMS)。在此波段,三氯乙烯分子通过双光子跃迁至3d里德堡态再吸收一个光子电离而后解离成CCl+等碎片离子,四氯乙烯分子则经历了π到3p德堡态的(2+1)多光子过程。实验分别获得两种氯代乙烯分子电离解离后产生的碎片离子CCl+的分质量光谱及光强指数。研究表明,该波长范围内三氯乙烯的最佳检测波长为310.8 nm,四氯乙烯的最佳检测波长为322.5 nm。根据CCl+信号强度与样品浓度的线性关系,实现了这两种环境污染物的低浓度探测,探测限可达到μg/L量级。

共振增强多光子电离及飞行时间质谱技术是一种具有高分辨率、高灵敏度的光谱研究技术。利用上述技术研究了由激光光解NO2产物-NO与原子O的离子谱,获得了振转态高度分辨的NO(X2Π,ν″,J″)γ(0,0)γ(0,1) γ(1,1)带的离子谱以及自旋-轨道精细能级分辨的氧原子O(2P3PJ″＝2,1,0)离子谱。氧原子O(2P3PJ″=2→3P3PJ′、2P3PJ″=1→3P3PJ′、2P3PJ″=0→3P3PJ′)的离子信号位于紫外电离探测激光的波长分别为225.65 nm,226.04 nm, 226.23 nm。实验表明,共振增强多光子电离加飞行时间技术研究原子、分子光谱其灵敏度与分辨率远高于常用的激光感生荧光方法。所得到的NO分子与氧原子的离子谱及它们的离子信号对NO2分子光解及NO分子与氧原子的电离动力学研究提供了有益的实验信息。

利用脉冲放电产生氩原子亚稳态4s²[3/2] 2和4s^'2[1/2]’0，在610～670nm波长范围内，利用共振增强多光子电离和飞行时间质谱技术得到氩原子(2+1)REMPI谱。光谱分析表明所有谱线来源于氩原子4s^{2[3/2]'2和4s'2[1／2]’0两个亚稳态向16个奇对称性里德堡态双光子跃迁，并标识所有谱线。同时首次在实验上观察到一个长序列的3p54s’2[1/2]'0→3p5nd2[1/2]'1(n=8～31)双光子跃迁。在实验技术上，提供了一种研究惰性气体原子以及其它原子高里德堡态和自电离态的新方法。}

利用Nd．YAG激光器三倍频、输出波长为=355nm的激光光解NO₂分子，可产生NO分子．将NO分子通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术，获得振转态分辨的NO(X²Ⅱυ″J″)离子谱NOγ(0，0)，7(0，1)，7(1，1)。通过理论计算，可将NO离子带的P、R、Q支线进行标识。NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226nm)之间关系能用二次方曲线很好拟合。它表明NO分子是通过(1+1)双光子吸收而电离。这些结果对NO分子的电离动力学提供了有益的信息。