1 中国科学技术大学，安徽 合肥 230031
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所，安徽 合肥 230026
3 中国科学技术大学精密机械与精密仪器系，安徽 合肥 230026
4 合肥学院自动化系，安徽 合肥 230601
5 中层大气和全球环境探测重点实验室，北京 100084
6 粤港澳环境质量协同创新联合实验室，广东 广州 510000
7 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室，北京 100084
傅里叶变换红外光谱（FTIR）技术已被广泛用于监测环境大气中的温室气体和痕量污染气体。本课题组基于便携式傅里叶变换红外光谱仪（EM27/SUN）收集的近红外太阳吸收光谱，利用非线性最小二乘拟合光谱反演算法，反演了深圳市沿海大气水汽及其稳定同位素HDO的柱浓度，并计算了水汽同位素比值δD以及水汽蒸散同位素。在2023年2月27日到3月11日观测期间，干空气柱平均摩尔混合比的平均值为3226.11 mg/kg，标准偏差为27.42 mg/kg，）与大气地表温度高度相关，相关系数为0.94。观测期间，水汽同位素比δD在-122.52‰和-16.54‰之间变化。利用Rayleigh蒸馏模型理解δD与水汽柱浓度之间的关系，结果发现ln（δD×1000+1）与ln（）之间有着显著的相关性（R=0.74），表明该地区大气水汽稳定同位素变化与水汽系数变化有着较大的相关性。最后，利用Keeling比值分析方法进行分析，结果显示，大气水汽蒸散同位素特征在（-289.92±8.89）‰和（21.79±7.19）‰之间变化。便携式FTIR光谱仪及其测量方法能够被用于准确观测大气水汽及其稳定同位素的时间变化，为海边大气水循环研究提供了基础数据。
光谱学 近红外光谱 傅里叶变换红外光谱技术 水汽 稳定同位素
1 合肥学院自动化系, 安徽 合肥 230061
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所, 环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
高准确和高精度测量环境大气CO2浓度, 对于监测区域和城市温室气体的排放至关重要。 基于傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术, 利用便携式FTIR光谱仪采集近红外太阳吸收光谱, 基于非线性最小二乘算法, 反演获得了2016年9月至2020年5月期间合肥地区环境大气的CO2柱浓度。 观测结果表明, CO2气体的柱浓度有着明显的季节变化, 在春季出现最大值, 夏季下降速度快, 秋季达到最小值。 柱平均干空气混合比浓度XCO2的日均值位于(401.23±0.60)和(418.41±0.31) ppm之间, 而2017年观测的月均值有着6.96 ppm的季节幅值。 并且, 观测期间XCO2呈现逐年增长的趋势, 年平均增长率为(2.71±0.66) ppm·yr-1。 为了验证便携式FTIR光谱仪观测的准确性和可靠性, 我们将其观测结果与高分辨率FTIR仪器同步测量结果进行比较, 发现观测的XCO2的偏差均值为1.32 ppm, 二者的相关系数r为0.97, 两个数据显示高度一致性。 同时将观测结果与GOSAT卫星数据作了横向比较, 两个数据的平均偏差为(0.63±1.76) ppm, 二者的相关系数r为0.86, 显示出地基数据与卫星数据有高相关性。 最后, 将合肥站点2020年秋季观测数据与上海站点同期观测数据进行了比较, 发现上海站点与合肥站点的CO2柱浓度变化基本一致, 合肥观测点的XCO2日均值位于(415.09±0.84)和(417.80±0.67) ppm之间, 上海观测点的XCO2日均值位于(411.87±1.07)和(416.63±1.70) ppm之间, 表明同步观测期间合肥的CO2柱浓度略高于上海市。 地基FTIR光谱仪的观测结果可为追踪合肥地区温室气体的碳源与碳汇提供基础数据。
二氧化碳 柱浓度 傅里叶变换红外光谱技术 季节变化 Carbon dioxide Total column Fourier transform infrared spectroscopy Seasonal variation 光谱学与光谱分析
2022, 42(4): 1036
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
3 中国科学技术大学地球和空间科学学院, 安徽 合肥 230026
利用高分辨率傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术探测合肥地区大气硝酸(HNO3)的浓度,基于最优估算法由中红外太阳吸收光谱反演出HNO3的垂直廓线和柱总量。获得了2017年大气HNO3的垂直廓线和柱总量的时间序列,分析了HNO3的季节变化、浓度探测敏感性高度、反演平均核和自由度等特征。不同季节大气HNO3的垂直廓线表明,HNO3在20~30 km的大气平流层浓度较高,在对流层浓度较低。HNO3的柱浓度显示出明显的季节变化,春季出现最大值,冬季出现最小值,季节变化幅值为9.82×10 15 molecule/cm 2。为了对地基FTIR的观测进行比对,选取Aura MLS卫星数据产品与地基测量数据进行比对。比对结果表明,地基遥感观测与卫星数据显示出的季节变化一致;尽管卫星偏柱量整体小于地基遥感的柱总量,但两者的相关系数为0.83,表明两者具有较好的一致性。地基观测结果验证了地基FTIR技术观测大气中HNO3时空分布的可靠性和准确性。
大气光学 傅里叶变换红外光谱技术 硝酸 垂直廓线 柱浓度
1 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室， 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学合肥物质科学研究院， 安徽 合肥 230031
3 中国科学技术大学地球与空间科学学院， 安徽 合肥 230031
4 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院， 安徽 合肥 230031
基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区一氧化碳（CO）垂直柱总量的变化， 连续采集近红外太阳吸收光谱， 获得2015年9月至2016年7月整层大气CO的垂直柱总量的时间序列。 观测结果显示合肥地区大气中柱平均干空气混合比(XCO)有着明显的季节变化， 在2015年10月有着较小值， 然后逐渐增加， 到2016年3月达到最大值， 之后逐渐下降， 在2016年7月底达到最小值， 并分析了季节变化的原因。 为了对地基近红外波段观测进行验证， 采用MOPITT卫星数据和站点同一光谱仪采集的中红外光谱反演的CO柱总量与同期测量的数据进行比对。 结果表明， MOPITT卫星数据与地基观测值的季节变化一致， 而MOPITT观测值整体高于地基FTS观测值； 近红外和中红外波段反演的CO柱总量季节变化范围一致。 将地基观测和卫星观测数据进行日平均计算, 并进行相关性分析， 得到的地基近红外和卫星观测、 地基中红外的CO日平均柱总量的线型回归相关系数分别为085和091， 显示出高的相关性， 证明了地基近红外波段反演CO垂直柱总量数据的准确性。 首次采用地基高分辨率傅里叶变换红外光谱技术观测合肥地区CO的垂直柱总量， 并将得到的观测结果与卫星数据比对， 得到准确的CO的垂直柱总量， 为解大气CO的时空分布状况及其演变规律、 追踪合肥地区CO的源汇分布提供理论依据。
傅里叶变换红外光谱技术 一氧化碳 柱总量 太阳吸收光谱 卫星数据 Fourier transform infrared spectroscopy Carbon monoxide Total column Solar absorption spectra Satellite data 光谱学与光谱分析
2018, 38(5): 1329
1 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230031
2 中国科学技术大学地球与空间科学学院, 安徽 合肥 230031
3 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室, 安徽 合肥 230031
基于高分辨率傅里叶变换红外太阳吸收光谱可以准确测量大气中二氧化碳的柱总量。 基于光谱反演算法中的前向模型, 分析了改变前向模型中不同参数和不同天顶角情况下对反演结果的影响及其原因。 选取具有代表性的两天的测量光谱, 改变前向模型中连续体倾斜量值、 内部视场角、 零偏置和多普勒效应四个模型参数, 观察不同先验模型参数的扰动对二氧化碳测量结果的影响。 结果表明, 不同模型参数的扰动引起反演的二氧化碳柱平均干空气混合比(XCO2)相对偏差并不一样； 不同的测量时间, 相同参数扰动引起的二氧化碳含量相对偏差也不同。 其中连续体倾斜量值的变化对反演结果的影响最大, 其变化引起的相对偏差波动范围在01%～02%之间； 内部视场角、 零偏置和多普勒效应的变化对反演结果影响较小, 引起的二氧化碳的相对偏差分别在-0045%～002%, -0045%～0015%和-003%～004%之间。 最后用二氧化碳反演平均核解释了反演误差来源。 研究结果对光谱反演算法中模型参数的设定和提高测量的准确度提供了理论依据。
模型参数 傅里叶变换红外光谱 敏感性分析 二氧化碳 A model parameter Fourier transform Infrared spectroscopy Analysis of sensitivity Carbon dioxide 光谱学与光谱分析
2017, 37(7): 1997
