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RESEARCH LETTER
NiN4/Cr修饰的石墨烯电化学固氮电极
吴静
1
余立兵
1
刘帅帅
1
黄秋艳
1
[ ... ]
肖蓓蓓
1,*
作者单位
摘要
1
1.江苏科技大学 能源与动力学院, 镇江 212003
2
2.莫尔多瓦州立大学, 萨兰斯克430005, 俄罗斯
3
3.西安科技大学 材料科学与工程学院, 西安 710054
4
4.中国科学院 上海硅酸盐研究所, 高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室, 上海 200050
工业上应用哈伯工艺法合成氨过程要求严苛, 需要消耗大量能源且二氧化碳排放量大。因此, 开发在常规环境条件下通过电催化氮还原反应的清洁技术, 对未来可持续的能源转化进程具有重要意义。本研究采用密度泛函理论计算方法, 对TM
1
N
4
/TM
2
嵌入石墨烯的氮还原反应进行了全面研究。在充分考虑活性和稳定性的情况下, 研究结果表明, NiN
4
/Cr锚定石墨烯通过酶促反应途径表现出最佳的催化活性, 其中第一次加氢为电位决定步骤, 起始电位为0.57 V, 优于商业Ru基材料。此外, 与单一的Cr原子修饰的石墨烯相比, 引入NiN
4
官能团降低了Δ
G
max
并提高了电催化性能。根据Mulliken电荷分析, 催化剂的催化活性主要来源于载体和反应中间体之间的电子转移。上述结果为高效合成氨提供了电极候选材料, 进一步深化了相应的电催化机理。
氮气还原反应
石墨烯
密度泛函原理
电催化
热力学
nitrogen reduction reaction
graphene
density functional theory
electrocatalysis
thermodynamic
PDF全文
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无机材料学报
2022, 37(10): 1141
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