HfO2薄膜厚度达到纳米级别时，其光学性质会发生变化。光谱椭偏仪能够同时得到纳米尺度薄膜的厚度和光学常数，但是由于测量参数的关联性，光学常数的结果不准确可靠。本文采用溯源至SI单位的掠入射X射线反射技术对纳米尺度HfO2薄膜厚度进行准确测量，再以该量值为准确薄膜厚度参考值。利用光谱椭偏仪测量HfO2膜厚和光学常数时，参考膜厚量值，从而得到对应相关膜厚的薄膜准确光学参数。研究了以Al2O3作为薄膜缓冲层的名义值厚度分别为2，5，10 nm 的超薄HfO2薄膜厚度对光学性质的影响。实验结果表明，随着HfO2薄膜厚度的增加，折射率也逐渐增大，在激光波长632.8 nm下其折射率分别为1.901，2.042，2.121，并且接近于体材料，而消光系数始终为0，表明纳米尺度HfO2薄膜在较宽的光谱范围内具有较好的增透作用，对光没有吸收。

利用电子束蒸发技术制备了氧化铪薄膜, 并分别用氧气氛下退火和激光预处理两种后处理方法对样品进行了处理。介绍了两种后处理工艺和相关的设备, 测试分析了样品的透过率、吸收和抗激光损伤阈值。对比了两种后处理方法对降低吸收和提高激光损伤阈值的效果, 讨论了它们的作用原理。实验结果表明,激光预处理能有效降低样品的吸收值, 提高样品的抗激光损伤阈值。采用一步法(50%初始损伤阈值)预处理后, 三倍频氧化铪薄膜的损伤阈值从13 J/cm2提升到15 J/cm2; 采用两步法(依次50%、80%初始损伤阈值)预处理后, 三倍频氧化铪薄膜的损伤阈值从13 J/cm2提升到17.5 J/cm2 , 损伤几率曲线整体向高通量区域平移。

在纯氧条件下，采用直流磁控溅射技术在单晶硅基片上沉积氧化铪(HfO2)薄膜，并研究了沉积过程中基片温度对薄膜结构和性能的影响规律。利用X射线衍射仪(XRD)和X射线能谱(XPS)表征了薄膜的晶体结构和组分，利用原子力显微镜(AFM)观察薄膜表面形貌，利用纳米力学测试系统表征了薄膜的纳米硬度和弹性模量。结果表明: 磁控溅射制备的HfO2薄膜样品呈(111)择优生长，其晶粒尺寸随着基片温度的升高而增大，但其晶型并不发生转变。随着基片温度的增加，基片中的硅元素向薄膜内扩散，影响了薄膜的化学计量比。沉积薄膜的表面形貌和力学性能亦受到其结构和组分变化的影响。在200 ℃条件下制备的HfO2薄膜纯度高，O、Hf元素化学计量达到了1.99，其表面质量和力学性能均达到了最佳值，随着基片温度升高至300 ℃以上，薄膜纯度下降，表面质量和力学性能均产生劣化。

充氧口位置直接影响了真空室内的氧气分布，进而对薄膜的光学性能造成重要影响。为了研究充氧口位置对HfO2薄膜性质的影响，在2个典型的充氧口位置采用电子束蒸发技术在石英基底上沉积了HfO2单层膜，并结合紫外-可见光分光光度计和X射线光电子能谱仪研究了不同充氧口位置下制得的HfO2薄膜的光学性能和化学成分。实验结果表明，将充氧口设置在基片附近更有利于得到致密性好、氧化充分的HfO2薄膜。根据实际真空室的构造建立简化的模型，应用k-ε二次方程湍流模型对镀膜过程中的氧气分布进行了三维数值模拟计算。模拟计算的结果很好地解释了实验结果。

以目前激光惯性约束聚变中应用最广泛的高折射率材料二氧化铪(HfO2)为研究对象, 在熔石英基底上分别采用TEMAH和HfCl4前驱体制备了HfO2薄膜, 沉积温度分别为100, 200和300 ℃。采用椭偏仪和激光量热计对薄膜的光学性能进行了测量分析, 采用X射线衍射仪(XRD)对薄膜的微结构进行了测量。最后在小口径激光阈值测量平台上按照1-on-1测量模式对薄膜的损伤阈值进行了测试, 并采用扫描电子显微镜(SEM)对损伤形貌进行了分析。研究表明, 用同一种前驱体源时, 随着沉积温度升高, 薄膜折射率增加, 吸收增多, 损伤阈值降低。在相同温度下, 采用有机源制备的薄膜更容易在薄膜内部形成有机残留, 导致薄膜吸收增加, 损伤阈值降低。采用HfCl4作为前驱体源在100℃制备氧化铪薄膜时, 损伤阈值能够达到31.8 J/cm2 (1064 nm, 3 ns)。

激光弱吸收是导致光学薄膜损伤的重要原因.在(5～43)mPa的氧分压下制备并测试了一组HfO2薄膜.实验发现,当氧分压小于20 mPa时,薄膜弱吸收越大,损伤阈值越低;当氧分压大于20 mPa时,薄膜的损伤阈值与弱吸收并不一一对应,具有较高弱吸收的薄膜可能同时具有较高的损伤阈值.建立了缺陷模型,采用有限元法模拟了缺陷对弱吸收测量和损伤阈值测量的影响,分析了缺陷尺寸、密度、吸收系数对弱吸收和损伤阈值的影响.研究结果显示,吸收系数高于薄膜1 000倍的缺陷可以降低薄膜的损伤阈值1 000倍,却并不影响薄膜的弱吸收.缺陷对HfO2薄膜的激光弱吸收与损伤阈值测试有完全不同的影响,是导致某些薄膜弱吸收与损伤阈值背离的原因.

激光系统中的光学薄膜极易受到高能激光的辐照而产生热损伤，因此研究长脉冲激光作用下光学薄膜的温度场非常重要。建立了二维轴对称杂质模型，使用有限元方法计算了单层HfO2薄膜材料的瞬态温度分布，进一步分析了铂金杂质粒子的吸收系数、填满深度对膜层及其基底最大温升的影响。结果表明：相比于纯净HfO2薄膜，当薄膜中杂质粒子深度为100 nm时，其表面最大温度增加1倍左右；当粒子深度大于750 nm时，基底温度高于薄膜表面温度，从而可以使热损伤从薄膜基底开始。研究结果对于长脉冲激光系统中的光学薄膜的制备和预处理，具有一定的指导意义。

采用离子束溅射（IBS）方法制备了HfO2和Ta2O5两种金属氧化物薄膜, 通过测量薄膜的椭偏参数, 使用非线性最小二乘法反演计算获得薄膜的光学常数。 在拟合过程中, 采用L8（27）正交表设计了8组反演计算实验, 在初始选定Cauchy模型后, 对HfO2薄膜拟合影响最大的为表面层模型, 对Ta2O5薄膜拟合影响最大的为折射率梯度模型。 确定了不同物理模型对拟合函数MSE的影响权重和拟合过程中模型选择的次序, 按照确定的模型选择次序拟合, 最后加入弱吸收模型反演计算两种薄膜的光学常数, 反演计算的MSE相对初始MSE可下降79%和39%, 表明拟合过程模型选择物理意义明确, 具有广泛的应用价值。 在500 nm处, Ta2O5薄膜的折射率梯度大于HfO2薄膜, 而HfO2薄膜消光系数大于Ta2O5薄膜。 表明Hf金属与Ta金属相比容易氧化形成稳定的氧化物, HfO2薄膜的吸收要高于Ta2O5薄膜。

用电子束蒸发沉积在K9玻璃基底上镀制HfO2薄膜，沉积温度为200 ℃，蒸发速率为0.03 nm/s。由X射线衍射谱可知薄膜出现明显结晶，且为单斜相和正交相混合结构，其中单斜相占明显优势。用Jade5软件分析得到单斜相HfO2的晶格常数a,b,c以及晶格矢量a和c之间的夹角β。基于得到的晶格常数建立了单斜相HfO2薄膜的晶体结构模型。同时建立固态单斜相HfO2的晶体结构模型进行对比。通过密度泛函理论（DFT）框架下的平面超软赝势法，采用两种不同的交换关联函数：局域密度近似(LDA)中的CA-PZ和广义梯度近似(GGA)中的质子平衡方程(PBE)，计算了薄膜态和固态单斜晶相HfO2的弹性刚度系数矩阵Cij和弹性柔度系数矩阵Sij，Reuss模型、Voigt模型和Hill理论下的体积模量和剪切模量，材料平均杨氏模量和泊松比。此外还计算得到薄膜态和固态单斜晶相HfO2 在不同方向上的杨氏模量。