1 淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
2 污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室, 安徽 淮北 235000
我国城市气体污染物主要包括氮氧化物、 臭氧、 二氧化硫和颗粒物等, 其中NO2和SO2是气体污染物中常见的污染痕量气体, 对地气辐射、 全球气候、 空气质量和人体健康都有着直接或间接的影响。 淮北地区是我国基础能源和重要原料煤炭的生产基地, 长期的煤炭生产使得当地大气环境污染相对更为复杂, 开展快速获取大气污染物浓度是目前研究热点之一。 差分吸收光谱(DOAS)仪是一种光学遥感式光谱设备, 具有稳定、 时间分辨率高、 灵敏度高和不受搭建平台制约等优势特点, 可同时获取多种污染气体的浓度信息。 针对淮北地区复杂的环境污染, 构建了基于移动平台的车载小型差分吸收光谱系统(DOAS), 该系统包括光谱采集系统、 温控系统和GPS定位系统。 利用车载GPS定位系统记录移动过程中的经纬度和车速, 光谱仪放置在恒温系统中, 保障系统测量的精准性。 在实验期间, 首先测试了系统的性能, 规划了走航观测路线, 并将车载DOAS测量结果与地基MAX-DOAS进行对比以验证系统的准确性, 实现了对淮北地区的大气典型污染物的快速、 便捷、 精准监测。 航测期间, 利用QDOAS软件对原始测量光谱进行反演处理, 选取相对干净的光谱作为参考谱, 获取了淮北地区NO2和SO2柱浓度空间分布, 其中NO2的浓度范围为5.09×1015～15.4×1016 molecule·cm-2, SO2的浓度范围为3.53×1015～9.07×1016 molecule·cm-2。 将车载DOAS测量的结果分别与站点地基MAX-DOAS测量结果和卫星(TROPOMI)数据对比, 均具有较好一致性(相关系数R2>0.75)。 外场实验表明构建的车载小型DOAS系统可以准确的获取城市污染气体柱浓度分布, 为确认城市污染气体的源区和校验卫星遥感数据提供一种有效的技术手段。
车载 小型差分吸收系统 淮北地区 柱浓度 大气污染 Vehicle-mounted Minioptical differential absorption spectroscopic Huaibei region Column concentration Atmospheric pollution
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院,安徽 合肥 230601
2 淮北师范大学污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室,安徽 淮北 235003
3 中国科学院安徽光学精密机械研究所!环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031
4 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心,福建 厦门 361021
5 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230025
HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源, 影响着大气中污染物的氧化降解, 控制着对流层大气的自净能力, 对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用, 同时受污染排放特征、 垂直传输和混合、 非均相反应和大气光氧化等影响, HONO具有明显的垂直分布特征, 因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。 MAX-DOAS作为一种被动遥感技术, 能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。 采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO2进行了立体探测, 通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。 研究结果表明, 在观测期间NO2在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011~20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015~5.5×1016 molecules·cm-2, 在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内, 且在近地面浓度混合均匀。 HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010~5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014~7.0×1015 molecules·cm-2之间, 浓度高值出现在100 m内, 浓度随高度的升高而明显下降。 通过对HONO和NO2的对比发现, HONO/NO2比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间, 表明研究期间HONO主要来自于NO2的转化。 对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析, HONO/NO2的比值大于5%, 且HONO的浓度值升高(大于0.26×1011 molecules·cm-3), 表明污染条件下NO2向HONO的转化作用变强。 结合风场信息研究发现, 污染期间研究区域的NO2和HONO浓度受到合肥市城区、 安徽北部和西北部地区传输的影响。
多轴差分吸收光谱 二氧化氮 气态亚硝酸 垂直分布 反演算法 Multi-Axis differential optical absorption spectroscopy NO2 HONO Vertical distribution Inversion algorithm 光谱学与光谱分析
2022, 42(7): 2039
1 淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
2 污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室, 安徽 淮北 235000
利用基于主成分分析 (PCA) 算法的径向基 (RBF) 神经网络对大气中 SO2 浓度进行滚动预测。以北京大兴地区 2019 年 9 月 1 日至 2020 年 10 月 31 日的气象数据和空气质量参数为基础, 结合逐步回归法筛选出与 SO2 线性相关的参数作为输入样本, 构建 PCA-RBF 预测模型。利用该模型预测北京大兴地区某天的 SO2 浓度, 将预测值保留并作为下一天预测模型的输入参数。以此将预测值不断地向前延伸并进行分析和预测, 从而实现 SO2 浓度的滚动预测。对比 RBF 网络和 PCA-RBF 网络两种模型的预测结果, 其中 PCA-RBF 模型期望值和预测值的误差及相关系数分别为 0.03 μg·m-3 和 0.9989。表明 PCA-RBF 网络模型能精准预测 SO2 浓度变化趋势, 为进一步解决大气污染问题提供技术支持。
逐步回归分析 主成分分析 主成分分析-径向基神经网络 stepwise regression analysis principal component analysis principal component analysis-radial basis function SO2 SO2 大气与环境光学学报
2022, 17(5): 550
淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
NO2 是主要的大气污染气体之一, 在大气光化学过程中起着重要作用。研究 NO2 浓度的时空演变, 预测其浓度变化趋势, 对政府出台改善环境措施具有重要意义。提出利用粒子群算法 (PSO) 的反向传播 (BP) 神经网络对大气 NO2 浓度进行预测。以合肥地区 2017 年 1 月 1 日至 2019 年 12 月 31 日的大气污染数据和气象数据为基础, 结合逐步回归方法筛选出与 NO2 浓度相关性较大的影响因子作为输入样本。构建 PSO-BP 神经网络预测模型, 利用 PSO 找出 BP 神经网络最优的初始权值和阈值。对比 BP 神经网络、遗传算法改进的 BP 神经网络和 PSO 改进的 BP 神经网络三种模型的预测结果, 发现 PSO-BP 模型能够较为准确地预测出 NO2 浓度的动态变化规律, 并且预测精度高、模式简单, 有望广泛应用于大气污染物浓度预测等方面的研究。
粒子群算法 反向传播神经网络 逐步回归 NO2 浓度预测 particle swarm optimization back propagation neural network stepwise regression NO2 concentration prediction 大气与环境光学学报
2022, 17(2): 230
淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
基于多轴差分吸收光谱技术 (MAX-DOAS) 反演 NO2 柱浓度的方法, 构建了相应的地基 MAX-DOAS 系统, 开展了 NO2 柱浓度变化特征的观测。反演中选取天顶方向的光谱作为参考光谱, 通过非线性最小二乘法反演出 NO2 斜柱浓度 (SCD), 结合不同观测方向的斜柱浓度得到 NO2 差分斜柱浓度 (dSCD), 再利用几何近似法得到大气质量因子 (AMF), 最终获取 NO2 垂直柱浓度 (VCD)。于 2019 年 6 月至 2020 年 5 月在淮北地区开展了为期一年的外场实验, 研究结果表明淮北地区 NO2 VCD的月均值在观测期间内呈现倒“U”型变化, 在 12 月份达到最高值 2.13×1016 molecules·cm-2, 在 8 月份达到最低值 5.23×1015 molecules·cm-2。将 MAX-DOAS 观测结果的日均值与 OMI 卫星 (云系数分别为 0
多轴差分吸收光谱技术 NO2 垂直柱浓度 对比分析 multi-axis differential optical absorption spectro OMI OMI NO2 vertical column density contrastive analysis 大气与环境光学学报
2021, 16(2): 107
淮北师范大学 物理与电子信息学院，安徽淮北235000
构建了具有操作简单、大范围以及高灵敏度等特点的地基多轴差分吸收系统（MAX-DOAS），对淮北地区2019年10月至2020年5月进行连续观测，得到HCHO的时间序列。为了减少其他气体的干扰，采用不同波段反演HCHO差分斜柱浓度，对比发现，选用324~342 nm波段时，反演误差波动最小，能够精确获取甲醛气体浓度。由HCHO月均值序列结果可知，疫情中期与疫情前后相比，浓度分别降低了35%和23%。日变化以及周变化结果表明淮北地区HCHO浓度具有早晚高、中午低的日变化特征，且没有明显的周末效应。结合Hysplit风场后向轨迹模型对高值天气的风场进行研究，发现在2020年1月12~14日与18~21日期间，淮北地区在西北风场的影响下，会受到来自砀山等地的污染输送影响，引起HCHO浓度的升高。MAX-DOAS测量HCHO柱浓度结果与OMI卫星数据进行对比发现两种测量方式具有良好的一致性（R2=0.87）。
HCHO 多轴差分吸收光谱 OMI卫星 垂直柱浓度 浓度特征 HCHO MAX-DOAS OMI satellite Vertical column density Concentration characteristics
淮北师范大学,物理与电子信息学院,安徽 淮北 235000
基于2018年12月8日～12月31日淮北地区多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)获得的太阳散射光谱观测数据,反演了该地区NO2对流层柱浓度, 并分析了冬季不同天气下NO2浓度日变化特征。观测结果表明NO2浓度高值出现在12月18日～12月27日期间,日均值最大值6.83×1016 molecules/cm2出现在12月27日,约为日均值最低值的2.9倍。结合风场轨迹模型研究了不同大气条件下的风场,发现在NO2浓度较低时段主要为 偏北风场, NO2浓度高值时段偏南风场增加,表明城区产生的污染向观测区域进行了输送。将MAX-DOAS结果与OMI卫星结果进行了 对比,发现两者具有较好的一致性(R2=0.88)。
多轴差分吸收光谱技术 NO2垂直柱浓度 变化特征 对比分析 multi-axis differential optical absorption spectro NO2 vertical column density variation characteristics contrastive analysis 大气与环境光学学报
2020, 15(3): 217
淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
当前大气复合污染日趋严重, 造成大气氧化性增强, 气体向颗粒物的转化加快。 大气颗粒物粒径大小及谱分布决定其在大气中的行为, 以差分吸收光谱法(DOAS)为基础, 结合双光路设计技术, 开展实时、 在线、 获取近地面大气气溶胶颗粒物的粒谱分布的光谱方法研究。 首先构建低噪声性能稳定的宽带氙弧灯为光源的双光路差分吸收光谱系统, 基于干净天气条件下大气的能见度数据对系统进行校准, 通过两个不同光路获得的光谱信号强度之比获取近地面紫外-近红外波段的大气总宽波段消光系数。 基于宽波段消光系数, 在去除瑞利散射以及气体吸收对消光系数的影响后, 解析出气溶胶颗粒物的消光系数。 基于核函数准则, 利用均匀球型粒子的电磁场Mie理论来反演气溶胶物理特性, 获得气溶胶粒子在该测量谱段的体积谱分布, 利用体积谱与数密度谱的关系, 反演出气溶胶粒子的数密度谱分布。 开展利用直方图方法来表现颗粒物的粒谱分布方法研究, 首先将DOAS测量波段近似等分为若干谱段, 利用谱段处平均值, 获取气溶胶粒谱直方分布图。 最后把该系统和方法应用于外场实验, 获得了气溶胶颗粒物在300～650 nm范围内的消光系数, 将测量波段等分为11个谱段, 反演了颗粒物的在0.1～1.25 μm粒径范围的数密度谱分布。 该研究为整治我国灰霾天气, 研究大气气相/粒子非均相化学反应提供科学依据。 同时将推动DOAS技术的进一步发展和应用。
双光路DOAS 大气颗粒物 粒谱 反演 直方图 Double optical-path DOAS Atmospheric particles Number size distribution Retrieval Histogram 光谱学与光谱分析
2019, 39(11): 3403
1 淮北师范大学物理与电子信息学院, 安徽 淮北 235000
2 中国科学技术大学地空学院, 安徽 合肥 230026
由于甲醛在大气光化学反应中的重要性及其对环境、 气候和人类健康的危害, 监测、 有效控制甲醛浓度已经成为一件刻不容缓的要事。 目前传统的监测多局限于基于化学方法、 色谱法的室内监测, 或是室外较小范围的监测, 室外大范围的大气中的甲醛监测往往为人们所忽视。 为了有效监测大气中大范围的甲醛(HCHO)浓度, 建立了地基MAX-DOAS观测系统, 与主动DOAS观测系统相比, 该观测系统不受光源和反射装置限制, 平台搭建简单, 测量范围广。 2018年在合肥地区(117°17′E, 31°90′N)夏季开展了基于地基MAX-DOAS的外场连续观测实验, 结合新一代光谱处理软件QDOAS利用DOAS算法的非线性最小二乘拟合反演甲醛(HCHO)的斜柱浓度, 并通过大气质量因子(AMF)将甲醛(HCHO)的斜柱浓度转换为柱浓度, 并分析了7月份的观测数据, 结果表明, 低仰角下甲醛的差分斜柱浓的值较高, 说明, 对流层甲醛主要集中在接近地表的位置。 从实验数据还可以看到, 二氧化氮与甲醛的变化趋势基本一致, 说明大气中的甲醛与机动车排放或是工业排放出的的氮氧化物(NO2等)在大气的源与汇过程中具有一定的相关性。 通过地基MAX-DOAS测量数据与OMI观测值的比较发现, 二者的变化趋势具有良好的一致性, 且相关系数为0.518 9, 并分析了OMI观测值偏低的原因。 研究结果表明, 地基MAX-DOAS系统不仅可以对区域污染的演变进行研究, 也为甲醛的测量提供了一种实时、 快速的监测手段, 为分析大气甲醛的来源提供了一种新的解析手段, 为验证卫星观测数据提供了一种有效的手段。
多轴差分吸收光谱 甲醛 卫星校验 光化学 MAX-DOAS QDOAS QDOAS Formaldehyde Satellite validation Photochemical 光谱学与光谱分析
2019, 39(8): 2332
