硅(Si)负极在充放电过程中巨大的体积变化会导致固态电解质中间相(SEI)破裂和硅颗粒粉化, 进而造成容量快速衰减。本研究报道了一种利用Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)固体电解质调节Si/C负极表面SEI成分的策略。将LLZTO层均匀地涂覆在商用化聚丙烯(PP)隔膜表面, 不仅提高了电解液对隔膜的润湿性, 均匀化锂离子通量, 并且增大了SEI中无机组分的比例, 从而增强Si/C负极的界面稳定性。得益于上述优势, 使用LLZTO修饰的PP隔膜所组装的锂离子电池表现出更为优异的循环稳定性和倍率性能。Li-Si/C半电池的可逆容量为876 mAh·g-1, 在0.3C (1C=1.5 A·g-1)的倍率下, 200次循环的容量保持率为81%; 而LFP-Si/C全电池的比容量为125 mAh·g-1, 在0.3C (1C=170 mA·g-1)的倍率下循环100次后容量保持率为91.8%。该工作中LLZTO固体电解质调节了Si/C负极表面SEI成分, 为开发高性能硅基锂离子电池提供了新思路。
固体电解质中间相 成分调控 石榴石型固体电解质 Si/C负极 锂离子电池 solid electrolyte interphase composition regulation garnet-type solid electrolyte Si/C anode lithium- ion battery
华中科技大学材料科学与工程学院, 材料成形与模具技术国家重点实验室, 武汉 430074
通过固相法制备Ta掺杂Li7La3Zr2O12(Ta-LLZO)陶瓷, 以LiOH为锂源合成Ta-LLZO粉末, 并以LiOH为助烧剂制备Ta-LLZO陶瓷, 研究了LiOH对Ta-LLZO陶瓷的组织结构和离子电导率的影响。结果表明: 以LiOH为锂源可促进立方相Ta-LLZO的生成。同时, 以LiOH为助烧剂, 可有效促进陶瓷的致密化, 在1 200 ℃烧结5 h可获得致密的立方相Ta-LLZO陶瓷。当助烧剂的添加量为6%(质量分数)时, 陶瓷的离子电导率可达6.23×10-4 S·cm-1。可见, 固相法制备的Li7La3Zr2O12在全固态锂离子电池中具有广阔的应用前景。
固体电解质 石榴石型 锂镧锆氧 固相反应 锂离子电导率 solid state electrolyte garnet-type lithium lanthanum zirconium oxides solid state reaction lithium ion conduction
