为了探讨1维微尺度热传导模型不同激光能量对石墨转化纳米金刚石相变机理的影响，采用基于密度泛函理论的分子动力学方法模拟优化后的石墨结构，用有限差分法计算了激光辐照石墨表面的温度分布; 基于sp3杂化键可以明显地区分金刚石和石墨结构，根据能量耦合得到不同激光能量条件下辐照石墨的态密度带隙，研究了碳原子键合条件。结果表明，只有当激光能量达到5 J时，才能形成少量sp3杂化碳原子; 随着激光能量的增加，液相下受辐照的石墨表面的温度随之增加，碳原子中的自由电子更容易移动到成键分子轨道，电子的电负性增强，从而增强sp3键的极性，并有助于将sp2键转变为sp3键。该研究结果对在液相激光辐照下提升纳米金刚石制备效率、探究纳米金刚石制备机理有重要的现实意义。

以硫酸铵废水为原料，采用水热法制备了无水硫酸钙晶须(CSW)。首先研究了十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和不同聚合度的聚乙二醇(PEG)对CSW生长行为的影响。然后用Materials Studio 2020软件对SDBS吸附在CSW表面进行分子动力学模拟，计算得到各晶面吸附能。结果表明，产物均为正交晶系的CSW。未加添加剂制备出的CSW平均长度为65.27 μm，长径比为40，但表面粗糙，分布不均匀。加入4%(质量分数)SDBS制备出的CSW形貌最优，分布均匀，表面光滑且均为针状，平均长度为136 μm，长径比为62。SDBS能促进CSW以螺旋位错的形式沿轴向生长，提高CSW长径比。

本文以磷石膏为原料蒸压制备半水硫酸钙晶须, 采用数字显微镜、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等微观测试方法对Mg2+作用下的半水硫酸钙晶须微观形貌、组成及晶面发育情况等进行试验研究, 运用分子动力学技术模拟计算Mg2+在半水硫酸钙晶体晶面的相互作用能和径向分布函数, 两者结合探讨Mg2+对半水硫酸钙晶体不同晶面结晶习性的影响。结果表明, Mg2+和半水硫酸钙晶体不同晶面的相互作用能从小到大顺序为: ΔE(200)<ΔE(002)<ΔE(400)<ΔE(020)<ΔE(204), 即Mg2+主要吸附在半水硫酸钙晶体的(200)、(002)、(400)晶面上。Mg2+与SO2-4间的作用距离小于Ca2+与SO2-4间的作用距离, Mg与S之间产生了明显的电子效应, 且电子效应随硫酸镁掺量的增加而增强, XRD衍射峰位置随硫酸镁掺量的增多向右偏移变得更加明显, 说明有少量的Mg2+嵌入半水硫酸钙晶格。在硫酸镁掺量0.15%(质量分数, 下同)时, 优先促进晶体c轴方向的生长, 使半水硫酸钙晶须呈细长针状, 平均长度为47.29 μm, 平均长径比为36.07; 在硫酸镁掺量为0.30%时, 抑制晶体沿c轴和径向的生长, 使半水硫酸钙晶须呈细短针状, 平均长度为39.72 μm, 平均长径比为28.91。

在地热环境下水泥水化初期, 单硫型硫铝酸盐(AFm)易与硫酸根在孔隙或界面处生成延迟钙矾石(DEF), 导致混凝土膨胀开裂。本文采用溶液法模拟钙矾石(AFt)生成的温湿耦合液相环境, 通过分子动力学模拟方法研究AFt在常温和地热环境下的内部结构变化, 确定DEF的生成温度界限和水泥中石膏临界掺量。结果表明, 地热高温环境会影响AFt晶体在(100)、(110)晶面上的生长, 导致AFt生成量随温度升高逐渐减少; 70~75 ℃为AFt转变为AFm的关键温度区间, 但在75 ℃以上液相环境中AFt依然能够生成, 转化的AFm含量会随温度增加而逐渐增多; 高温对水泥早期水化生成AFt具有促进作用, 但随着养护龄期增长, 高温会造成早期生成的AFt逐渐转化为AFm; 混凝土中AFt生成量随石膏掺量增大而增加, 质量分数为4%左右的石膏是适宜掺量; 分子动力学模拟结果同样表明AFt在常温下结构稳定, 而在地热条件下结构发生改变。

富勒烯和金属富勒烯具有独特结构和新奇电子特性, 在生物医药、量子、信息等领域具有巨大的应用潜力。然而, 如何提高产量是金属富勒烯走向实际应用的一个必须解决的关键技术难题。要高产量、高选择性的合成金属富勒烯, 弄清形成机理、开发新的合成方法是必由之路。本工作聚焦于全面剖析富勒烯和金属富勒烯的形成机理, 为突破其产能瓶颈探明道路。一方面, 利用密度泛函理论计算和分子动力学模拟富勒烯的形成过程, 指导优化富勒烯的合成条件。另一方面, 精确控制金属富勒烯合成的惰性气体压力、电弧区组分以及原料组成等条件, 制备了一系列具有特定结构和功能的金属富勒烯, 发展了金属富勒烯的高效制备策略。最后, 还探究了金属富勒烯形成后的保护方法, 并取得了一定成效, 为将来金属富勒烯的产业化奠定了坚实基础。

异质材料连接，尤其是金属和玻璃，广泛应用在各种工业产品上。超快激光焊接异质材料是一种快速、清洁和非接触的新技术，近年来得到了广泛研究。采用分子动力学方法对飞秒激光作用铝和石英玻璃界面进行了理论模拟研究，模拟根据石英玻璃的熔点和弹性常数，构建了石英玻璃的Lennard-Jones（LJ）相互作用势函数。根据铝-石英玻璃之间的黏附功，建立了铝-石英玻璃之间的LJ相互作用势函数，从而在保持宏观特性的同时简化和加速模拟过程。采用耦合到分子动力学的双温模型对飞秒激光作用铝和石英玻璃界面进行了小规模分子动力学模拟。飞秒激光辐照后，焊接区局部瞬时温度高达10000 K，应力高达20 GPa，出现铝原子向石英玻璃一侧扩散移动的现象。铝和石英玻璃的混合区由于高温粒子的持续碰撞而不断扩大，同时两种材料的混合区域中心向石英玻璃一侧移动，在微观上揭示了飞秒激光作用铝-石英玻璃界面皮秒时间尺度的分子动力学演化过程，为飞秒激光焊接异质材料提供理论基础。

掺入化学外加剂是提升水泥基材料性能的有效方法。然而, 各类化学外加剂在分子尺度上的作用机制仍需进一步明晰。水化硅酸钙(C-S-H)作为水泥水化的主要产物, 控制着水泥基材料的各项宏观性能。分子动力学模拟可在分子/原子尺度上揭示化学外加剂分子与C-S-H的相互作用及其对C-S-H性能的影响。综述了近年来针对有机和无机化学外加剂与C-S-H在分子尺度上的相互作用及其对C-S-H性能影响机理的分子动力学研究进展, 并展望了关于化学外加剂-(C-S-H)体系分子动力学模拟的后续研究方向。总结的化学外加剂包括有机小分子、树脂和纤维、水溶性聚合物等有机外加剂, 以及(改性)石墨烯、硅烯、碳纳米管、各类纳米粒子等无机外加剂。分子动力学模拟研究重点关注各类外加剂与C-S-H界面的相互作用, 这一作用的理解有助于揭示外加剂对C-S-H材料力学性能的提升机理。此外, 针对有机小分子、水溶性聚合物及部分纳米粒子等外加剂, 大量研究采用分子动力学方法, 揭示此类外加剂对C-S-H层状结构的吸附、插层、聚集阻塞等微观作用, 从而阐明这些外加剂对C-S-H力学性能、传输性能, 乃至收缩行为的作用机理。这些认识, 为有效提升水泥基材料性能、外加剂分子结构设计提供理论启发。

Nanodiamonds (NDs) have been widely explored for applications in drug delivery, optical bioimaging, sensors, quantum computing, and others. Room-temperature nanomanufacturing of NDs in open air using confined laser shock detonation (CLSD) emerges as a novel manufacturing strategy for ND fabrication. However, the fundamental process mechanism remains unclear. This work investigates the underlying mechanisms responsible for nanomanufacturing of NDs during CLSD with a focus on the laser-matter interaction, the role of the confining effect, and the graphite-to-diamond transition. Specifically, a first-principles model is integrated with a molecular dynamics simulation to describe the laser-induced thermo-hydrodynamic phenomena and the graphite-to-diamond phase transition during CLSD. The simulation results elucidate the confining effect in determining the material’s responses to laser irradiation in terms of the temporal and spatial evolutions of temperature, pressure, electron number density, and particle velocity. The integrated model demonstrates the capability of predicting the laser energy threshold for ND synthesis and the efficiency of ND nucleation under varying processing parameters. This research will provide significant insights into CLSD and advance this nanomanufacturing strategy for the fabrication of NDs and other high-temperature-high-pressure synthesized nanomaterials towards extensive applications.