在过去二十年里,对中等尺寸硅团簇的研究一直十分活跃.为阐明低能团簇从中等到大尺寸的生长行为,我们对SiN团簇在21≤N≤50,和N=60的结构和相对稳定性进行论述.对Si21-Si29,除Si27外最低能量结构是扁长形.对N≥30,SlN团簇倾向于形成填充富勒烯结构.随着团簇尺寸的增大(N≥41),內部开始出现四面体结构,可视为金刚石晶格结构形成的初始阶段.当团簇尺寸达到N=60时,其已偏离小团簇的类分子行为,但向块体结构的转变还没完成.中等尺寸硅团簇的填充富勒烯结构可以被看作是从类分子向块体过渡的中间阶段.

在串列加速器上利用束箔-方法和带有CCD的光谱仪测量装置,在2～2.5 MeV束能下采用Spectrapro-500i光谱单色仪,在200 nm～800 nm波长范围测量了离化态氧原子的500多条光谱线.实验发现了许多弱谱线的跃迁能级,这些跃迁谱线以前带有光电倍增管或电子倍增器的单色仪很少测量到这些弱谱线的跃迁.本文报道在200nm～300nm范围已确定的部分光谱线和跃迁能级,这些跃迁主要属于OⅡ到OⅣ离化态原子的3p 4S3/2,3p 2 S1/2,3p 4P1/2,3p 4P3/2,3p 4P 5/2,3p 2D3/2,3p 2D5/2,3d 2D5/2,3d 2F5/2,3d2F7/2,4p 3D1,4p 3D2,5d 2D5/2等能级的跃迁,光谱分辨0.015 nm.

应用孙卫国等建立的代数方法和计算离解能的新公式,研究了双原子分子6LiH,7LiH及其同位素7LiD的C1∑+电子态的完全振动能谱和理论离解能,获得了实验上所没有得到的高振动激发能级的正确数据.

通过对影响谐波转化效率因素的分析,提出选择适宜的靶原子对象,即选择在高能区具有较强连续态-基态耦合强度的靶原子,可以优化高次谐波的发射条件.本文的数值实验结果表明,利用该方案,可以把平台区尾部谐波的转化效率提高两个数量级.

HIV蛋白酶是一类用于治疗艾滋病具有潜在价值的关键酶,很多此类酶的抑制剂已经上市.一系列由AHPBA分子的基本骨架进行改造并合成的25个a-羟基卢氨基酸类似物对于HIV蛋白酶具有很高的活性和选择性.我们筛选合适的描述子建立一个二维定量构效关系的模型,模型的均方根误差RMSE=0.09823、相关性系数R=0.97461、F值=30.763、交叉验证的相关系数Rcv=0.7071、交叉验证的预测误差平方PRESS=0.588,该模型为HIV蛋白酶抑制剂修饰和设计提供了比较可靠的预测.并且根据"变形钥匙"理论,分别用"杂化肽键"ψ[CH2NH]、ψ[CF2NH]、ψ[COCF2]、替换掉这组类似物中易水解的肽键-CO=NH-,使得这个共轭π键就变成一个较强的单键,变得不易被HIV蛋白酶所水解,从而得到抗AIDS的有效的抑制剂.然后通过原子电荷分布对比、分子对接等方法检验修饰的可能性和合理性.预先设想都在计算结果中得到验证,并且用QSAR模型预测了修饰后分子的活性.

应用非线性微分有效偶极近似方法,导出了关于非线性梯度圆柱颗粒的等效线性介电常数和三阶非线性极化率的微分式,研究了稀释极限下,圆柱形梯度颗粒无规置入线性介质中组成的复合介质的有效线性介电常数和三阶非线性极化率.作为应用,数值计算了具有幂指数梯度分布的介电常数的颗粒复合介质的有效非线性响应,及梯度金属电介质颗粒复合介质的表面plasmon共振效应.

用COMPASS分子力场的方法对聚二甲基硅氧烷(PDMS)分子链以及它们同白炭黑(SiO2)、改性SiO2粒子表面相互作用的分子体系进行了计算机模拟,得到了体系能量变化与PDMS分子链中Si原子移动距离的关系曲线,分析了产生和影响体系力学性能的化学过程本质,预测了宏观PDMS/SiO2体系的拉伸行为.

提出了一种利用V-型三能级原子与双模腔场的共振相互作用制备多原子及多腔场纠缠W态的新方案,并用共生纠缠度研究了该模型中的纠缠演化和热纠缠现象.

快分子离子穿过固体时会产生库仑爆炸(Coulomb Explosion),尾流效应是库仑爆炸中的一个显著特性.HD+2的爆炸能谱在实测中发现了一些引人注目的特性:1)H+的尾流效应特别显著;2)H+的能谱结构非常类似HeH+中H+的能谱;3)尾流效应在D+的能谱中体现得很弱.这些特性对分析了解HD+2的结构和物理化学性质有很大的帮助.本文依照"尾流"效应(Wake Effect)的等离子体模型,将爆炸中两个D+产物的尾流场近似认为一个He+的尾流场,模拟计算了1.4977 MeV HD2在100 nm碳膜中分解后0°方向的能谱形式.给出了相同条件下的实验结果,得到了非常接近的结果,并将两者作了比较和分析.文中同时给出了D+的实验能谱,对D+的尾流效应相对较弱作了分析,指出对不同产物分辨的差异、产物的非直线运动等是造成D+尾流效应弱的原因.

在单、双迭代(包含三重激发微扰校正)耦合簇CCSD(T)理论水平下,采用cc-pvtz/Na、aug-ccpvqz/He并加{3s3p2d1f}集的键函数组成的大基组,计算了He-Na2体系819个构型的相互作用能.通过对96个参数的解析表示的拟合,得到了体系的三维势能面.结果表明在Na2处于基态时该势能面上存在2个势阱,分别对应于线型和T型构型,阱深分别为1.58cm-1,177cn-1.整个势能面呈现出弱的角度各向异性.讨论了Na-Na键长变化对相互作用能的影响.

中心势近似下径向Dirac方程的求解是相对论性原子(离子)结构计算的基础.本文通过相对论性方程中径向波函数大分量与非相对论方程径向波函数的类比,提出了径向Dirac方程的一种数值解法.为了验证数值解法的精度和可靠性,首先将数值结果与类氢势作用下的解析解进行比较.然后,将这种算法扩展到基于解析势的相对论性原子结构计算中,并将计算出的总能量与实验结果和其他方法得到的结果进行对比.

从第一性原理出发利用密度泛函理论(DFT、)计算了LiNBe(N=1-12)团簇的基态结构及其电子性质.计算结果表明:铍掺杂锂团簇uNBe(N=1-12)的基态结构相当于Be原子取代LiN+1主团簇基态结构中一个LI原子的位置;当团簇尺寸N≥6时,杂质原子Be被束缚在主团簇笼子内;随着团簇尺寸增大,团簇的离解能和二阶能量差分均出现了奇一偶振荡;从结构稳定性上来看,Li6Be是个幻煤田数团簇.

应用作者最新改进的求解FOKKER-PLANK方程的程序,首次得到了低杂波电流驱动下的加热功率密度和加热功率.这些数值模拟结果不仅很好地解决了低杂波电流驱动中的功率平衡问题,而且也能为以后的托卡马克低杂波电流驱动实验提供一定的指导作用.

ECPSSR理论是解释离子-原子碰撞內壳层电离最成功的理论之一.我们用VISUAL FORTRAN编写了ECPSSR理论计算程序,修正了ISICS程序中的错误,本程序可以对各种入射离子与靶原子的组合进行计算,给出K,L,M的壳层及次壳层电离截面以及相应的X射线产生截面,并根据需要选择是否对入射离子运动进行相对论修正.采用所编写的程序计算了一些碰撞体系的电离截面和X射线产生截面,并与其他程序的计算结果和实验数据分别进行了比较.

根据扩展的相对论多组态Dirac-Fock理论计算得到的Au47+～Au53+离子的平均离子寿命、能级能量和能级简并度,计算了各离子的电离速率常数、复合速率常数和配分函数,并由此得到了离于间的电离-复合平衡常数.基于这些数据,利用电离复合动力学方法研究了金等离子体內7离子系统在一定电子温度和电子密度下的电荷态分布和平均离化度.并给出了Au47～Au53+的离子丰度与电子温度和电子密度的函数关系.

基于三同核线型自旋团簇(每个粒子的自旋为S=1/2)的非自治量子主方程,研究了处于热辐射场中的自旋团簇的热力学性质.利用新颖的代数动力学方法,即引入动力学群的左右表象.不仅发现了自旋团簇的一个子空间态具有的SU(2)(+)U(1)(+)U(1)结构,而且对该子空间态在演化中所产生的耗散和退相干性质进行了计算.

采用铁磁共振方法,研究了铁磁/反铁磁双层薄膜中交换各向异性和应力各向异性对其物理性质的影响.结果表明,单向各向异性来源于界面交换作用,应力各向异性对材料的磁化难易程度有较大影响.当外磁场方向与应力场方向平行时,应力场的存在将促进该方向的磁化.反之,应力场将会阻碍该方向的磁化.

利用周期轨道理论,我们计算了在不同情况下,一个粒子在二维谐振子势中存在和不存在磁通量时的量子能级密度.重点讨论了磁通量对量子能级密度的影响.计算结果表明:当二维谐振子势的频率比值是有理数时,量子能级是分立的,能级密度中的每一条峰正好对应一个量子能级.然而,当频率比是无理数时,能级密度发生振荡,当加上磁通量后,振荡减小.这可以看作是Aharonov-Bohm效应的结果.

应用全量子理论研究了存在相位退相干时单模相干光场与一个二能级原子相互作用系统纠缠的时间演化规律;分别讨论了原子-光场耦合常数、光场的平均光子数以及失谐量的大小对场与原子纠缠的影响.结果表明:随着原子-光场耦合常数的增大和光场平均光子数的增加,系统纠缠的振荡频率都会明显增大.不存在相位退相干时,纠缠的时间演化明显受到失谐量的影响,若选取适当的失谐量,系统的纠缠可长时间保持在最大纠缠态.若考虑相位退相干的影响,则在共振情况下系统纠缠的时间演化是一个逐渐衰减的过程,且最终衰减到零;但若存在适当的失谐量,则在初始一段时间内系统的纠缠也是一个波动幅度逐渐衰减的过程,但随着时间的演化,失谐量抵消了相位退相干的影响,使系统的纠缠不再衰减到零.如果增大失谐量,纠缠在初始一段时间内波动的幅度会相应的减小,并且纠缠趋于稳定的时间也随着失谐量的增大而缩短;当失谐量适当时,系统可保持在纠缠相对较大的状态而无消纠缠态.

用密度泛函方法,在ROB3LYP/SDD//ROB3LYP/ANI2MB水平上,对Cu(Ⅱ)-Co(Ⅱ)异双核配合物进行了理论计算,优化得到了它的单、三重态的平衡几何构型,计算了它们的谐振动频率.结果表明:该配合物分子的三重态比单重态稳定,电子自旋布居高度集中在Cu和Co原子上,体系中存在较弱的自旋离城效应.体系的前线分子轨道主要由Cu和Co原子的d轨道和配体原子的p轨道构成,这种构成有利于配体原子与Cu、Co原子之间的电子转移.期望这些研究为这类配合物的合成及分子组装分析研究提供理论参考.

运用求解Schr(o)dinger方程和数值计算方法,研究了处于Bell态的两个全同二能级纠缠原子与双模纠缠相干光场相互作用系统的光场压缩特性,分析了双模纠缠相干光场的纠缠程度、双模纠缠相干光场的初始平均光子数对光场压缩性质的影响,以及两纠缠原子的相互作用强度对光场压缩性质的影响.结果表明:若初始时刻原子处在Bell态|β11>,则不出现光场的压缩效应,而处在另外三种Bell态时,在一定的条件下均可呈现光场的压缩效应.光场压缩效应不仅与初始光场的平均光子数以及原子的初态有关而且与双模纠缠相干光场的纠缠程度有关,但与两纠缠原子的相互作用强度的大小没有明显的关系.

我们选择了由40个CH基团组成的环形聚乙炔链作为分子桥,基于Landauer-Buttiker理论,利用求解散射波函数的方法,研究了这种环状聚乙炔分子桥与金属多端连接的电导随能量的变化关系.结果表明,在给定入射端的条件下,电导在正负能量上是对称的,当各个端口满足旋转对称性时,相对于入射端对称的两个出射端的电导相同.当分子桥耦合较弱时,电导对能量的变化相当敏感.

用密度泛函B3LYP方法、6-311++G基组对(ZnSe)n(n=1,2)分子体系进行了理论研究,得到(ZnSe)n(n=1,2)分子体系的基态电子状态的平衡几何Re、谐振频率、偶极矩和离解能De及不同温度、压力下的热力学函数值;设用总能量中的电子和振动能量近似代表Znge分子处于固态时的能量,用总熵中的电子和振动熵近似代表ZnSe分子处于固态时的熵,进而计算了Zn与Se反应的△Ho、△So,△Go,并由此计算出不同温度的反应平衡常数Kp.结果表明:在298-1150 K温度范围內,Zn与Se反应的自由能值均为负,且随着温度的升高,△C°值负的越多,表明在这个温度范围內反应能自发发生,而且自发趋势随温度的升高逐渐增大;平衡常数逐渐减小,即反应进行程度随温度的升高逐渐减小;ZnSe分子材料的导电性随压力增大而增强.

采用求解Schr(o)dinger方程和数值计算方法,研究了双模纠缠相干光场与运动V型三能级原子相互作用过程中的聚束和反聚束效应.结果表明:平均光于数变动不大,系统就会由聚束效应跃变为反聚束效应.关联程度最强;平均光子数取一定数值时,原子运动速度增大引起时间演化曲线显著上移,振荡周期变小,对系统的聚束和反聚束效应也有较强影响.当平均光子数较大时,原子初态和双模纠缠相干光场的纠缠度无任何影响;仅当平均光子数较小时,原子初态和双模纠缠相干光场的纠缠度变化引起曲线振荡幅度变化,位置发生小幅度移动,产生弱关联.

利用碰撞辐射平衡和离化平衡下的等离子体X-射线发射谱理论,对铁元素L壳层等离子体,在中高能区电子温度范围內.以碰撞激发、离化、辐射复合和双电子复合等动力学过程为主的Fe24+、Fe23+和Fe22+三离子体系X射线谱进行了理论模拟,得到其X射线光谱图,反映出X射线谱辐射波长、辐射强度同电子温度、密度之间的关系,得到了等离子体诊断所关心的电子温度、密度参量的定性关系.

利用激光烧蚀.分子束法(LA-MB)对激光烧蚀金属铝靶产生的A1等离子体与脉冲分子束超声膨胀产生的(CH30H)n团簇在气相条件下的反应进行了研究.烧蚀激光相对于脉冲分子束之间的延时不同,观测到团簇离子序列及团簇尺寸的变化,反映出脉冲分子束状态对反应条件及激光烧蚀等离子体状态的影响.在激光烧蚀发生于脉冲分子束的前段,主要反应产物为A1+(H3OH)n,但团簇尺寸较小;在烧蚀发生于脉冲分子束的中段,主要产物为H+(CH3OH)n,团簇尺寸增大,强度减弱;在烧蚀发生于脉冲分子束的后段,现测到尺寸更大的水合质子化团簇H+(H2O)m(CH3OH)n.结合团簇离子速度分布的特征,对团簇的产生机理进行了讨论.

采用基于第一性原理的紧束缚近似线性muffin-tin轨道(TB-LMTO-ASA)的方法,在原子球近似的基础上计算了均匀掺杂的稀磁半导体(Ga1-xFex)As在各掺杂浓度下(x=1,1/2,1/4和1/8)的总能量,由能量最低原理得到其在各稳定点的晶格常数,磁性及相应态密度.计算结果表明了(Ga1-xFex)As的晶格常数随掺杂浓度的增大而减小,在各掺杂浓度下(除x=1)样品都是反铁磁态的,Fe3d和As 4p之间杂化是引起样品电子结构和磁性变化的主要原因.

在汽离混合区激光强度时空修正的基础上,近似求解了流体力学模型下的状态参数,找出了稳定状态参数的共同自洽参量,分析了自洽参量的取值方法,研究了相关参数对自洽参量的影响机制,结果发現:(1)汽离混合区內,状态参量的稳定性可用自洽参量的稳定性来表征;(2)当入射激光强度小于10sW·cm-2时,自洽参量随入射激光强度变化相对较快,稳定性差;当激光强度大于108W·cm-2时,自洽参量随入射激光强度变化相对较慢,稳定性高;(3)汽离混合区各处的约化自洽参量随辐照激光的波长成变周期增加的变化,波长越长,约化自洽参量越大;(4)要使自洽参量稳定,纹波较小,宜采取短波激光辐照;(5)当蒸汽压强小于2.7×106Pa时,自洽参量随蒸汽压强成指数递减規律变化;当蒸汽压大于2.7×106 Pa时,自洽参量与蒸汽压强之间没有对应关系.

利用全量子理论,研究了非旋波近似下压缩真空场与V型三能级原子依赖强度耦合相互作用系统中光场的压缩效应.数值计算结果表明:光场呈现出周期性压缩现象,而虚光子过程则对光场的压缩具有抑制作用并产生量子噪声,量子噪声大小依赖于光场的初始压缩因子r和光场频率ω,且与原子.光场耦合强度g有关.随着r的增大,虚光子过程对光场压缩抑制作用程度由弱到强再由强到弱;随着ω和g的增大,量子噪声分别减小和增大.

基于具有两个近似简并基态(|g〉,|e〉)和一个激发态(|r〉)的三能级原子的两基态为静态量子比特,光子数态为飞行量子比特.两对非最大原子纠缠对中各有一个原子被分别囚禁在两个泄露腔中,在大失谐极限和激发态自发辐射系数γ远小于失谐量△的情况下,利用经典激光脉冲激发和与量子化腔场耦合作用后,通过对从腔中泄露出来的光子进行探测,可以将两对未知非最大原子纠缠态以一定的概率浓缩成最大纠缠态.充分考虑并且利用了腔的衰减,增强了实验的可行性和进行远距离的纠缠态浓缩的实现.

利用J-C模型,考虑场频率随时间以正弦函数形式作小量变化,在旋波近似下,研究了二能级原子通过单光子跃迁与单模辐射场相互作用系统中原子算符s.压缩效应的演化规律.利用数值计算方法给出压缩量随时间的演化曲线.研究结果表明:原子算符压缩效应的演化受场频率随时间正弦函数形式变化的调制,场频率振荡的幅值u越大调制作用越强.随场频率变化的幅值u的增大,压缩效应减弱.在场频率振荡的幅值u大于一定值后,压缩量将按场频率周期性的变化規律作用期性振荡,

本文提出一个通过原子和腔场相互作用传送未知原子纠缠态的新方案,并且成功概率为100%.在这个方案里,我们主要利用两个原子用来接受被传送的原子纠缠态以及一个双模腔作为量子通道.由于腔场的两个模具有不同的频率和正交极化,因此这两个模能够被区分,并且处于腔场的不同区域.原子和腔场通过J-C哈密顿量发生共振相互作用,当原子和其中一个模相互作用时,另外一个模不受影响.该方案既不需要贝尔态测量,也不需要任何操作重构纠缠初态.这个方案也可以推广到传送N个原子的纠缠态.

使用SAC/SAGCI方法,利用6-311G,6.311++G,6-311G(3df,3pd),D95V(d,p),D95,D95V,6-311++C（3af,3Pd),D95(3df,3t,d)、cc-PVTZ和AUG-cc-PVTZ等基组.对Li2分子的B1Ⅱu及X1∑+8态的平衡几何进行了优化计算.同时,在优化得到的平衡位置附近、于同一条件下通过精细的单点能扫描,也获得了相应基组下的平衡核间距.发现优化计算结果与精细的单点能扫描结果不一致.分析表明由单点能扫描获得的平衡核间距应更为合理.通过对平衡按间距及计算离解能的比较,得出了对B1ⅡU态而言AUG-OC-P扩12基组为最优基组的结论.在AUG-cc-PyIZ基组下,于0.135～l.5nm范围內,利用SAC的GSUM(Group Sum of Operators)方法对X1∑+8态、SAC-CI的GSUM方法对月B1Ⅱu态进行单点能扫描、井用正規方程组拟合出了相应的解析势能函数.利用解析势能函数的物理意义并结合RKR方法,计算出了X1∑+8态及B1Ⅱu态的谐振频率,理论计算结果与实验值较为一致.

研究了一对纠缠的二能级原子与单模相干态光场的相互作用,得出乎均光子数随时间的演化规律.讨论了相干振幅分量模平方|a|2、原子-场的耦合系数g、原子间的耦合系数ε及纠缠因子oosθ矽对光场的平均光子数的(n(t))的影响,结果表明:随着相干振幅分量模平方,原子-场的耦合系数,原子间的耦合系数的变化,平均光子数演化曲线的平均值和系统量子崩塌一复苏的周期都会随之变化.但纠缠因子的变化并不影响量子崩塌.复苏的周期,只是使平均光子数随时间演化的值慢慢变化.

在库仑程函近似框架下,引进实参量(时间扫描参数)积分,将能壳上跃迁矩阵元分为靶的结构因子和弹的扭曲因子,导出了非分波扭曲因子的主项表达式和结构因子的解析表达式,利用广义函数方法分析了电子与类氢离子的非弹性散射角分布.

利用第一性原理申的DFT理论研究了Fe/Al界面的能量学和电子结构,讨论了替位型掺杂的元素Zn、Mn、Ni在Fe/Al界面处的作用.结果表明:元素Zn、Mn、Ni都会优先替换界面处的Fe原子,使得界面结合能增加,体系更稳定,有利于界面的结合;跨界面的Fe原子与Al原子之间的电荷布居、键长以及差分电荷密度图的计算表明:掺杂后有利于跨界面的Fe-Al间成键,从而加强了Al层与Fe基体的结合.且结合强度由强到弱依次为:掺Zn>掺Mn>掺Ni;与实验比较吻合.最后对掺杂Zn的增韧机理加以解释.

本文报导了低能高电荷态Arq+(q=12,13)离子诱发的钼L壳层X射线强度随入射粒子能量的变化趋势,研究表明当入射粒子能量高于220 keV时,钼L壳层X射线强度有明显增加的的趋势.同时,我们提出了一个简单的模型去估计这种趋势随入射能量的变化.模型计算的结果与实验值符合的比较好.

提出一种利用绝热过程制备多原子GHZ态的方案.本方案可有效地抑制原子的自发辐射噪声.利用相似的方法可制备腔场GHZ态.制备成功的几率约为1.0.

运用全量子理论研究了大失谐腔QED中任意初态(纯态和混合态)两全同二能级原子的量子信息保真度.讨论了系统初态和原子耦合程度对量子信息保真度的影响;揭示了保真度演化的物理实质.结果表明,系统的保真度呈周期性演化,保真度演化的振幅的受原子混合度的调制,演化周期受原子耦合系数的控制.恰当选取两原子的初态、控制好相互作用时间,可以获得系统量子信息的高保真输出,产生在量子信息处理中有广泛应用的周期量子回声.

在广义梯度近似(GGA)下,利用超软赝势对真空条件下SrTiO3超晶胞的体系能量、原子间电子云重叠布局数和电子态密度等进行了自恰计算.结果显示,对有氧缺陷的超晶胞优化后,晶格参数的几何平均住增大了2.711%,这表明在高温条件下外延生长STO薄膜时,产生了氧缺陷,并且氧空位易处于薄膜表层;另外,表层氧缺陷健表层Ti原子明显的发生偏心位移,两个Ti原子的核间距由0.3905nm增大至0.4234 nm,b轴上的氧原子则向中心靠近了0.0108 nm、并沿‘轴方向上突了0.0027 nm,使SIO晶体产生自发极化,氧缺陷还使STO的电子态密度的能隙增宽了1.75 eV,达到2.48 eV,从而使STD晶体由顺电相转向铁电相.