1 中国科学院上海技术物理研究所 红外物理国家重点实验室，上海 200083
2 国科大杭州高等研究院，浙江 杭州 310024
3 郑州大学 材料科学与工程学院，河南 郑州 450052
4 中国科学院大学，北京 100049
利用垂直WS2/Ga2O3异质结构中异质界面诱导了反常的光致发光（PL）发射。垂直堆栈的WS2/Ga2O3异质界面使其形成了II型能带结构，导致与Ga2O3层接触的底层WS2的PL强度下降。而异质界面的强耦合作用也影响了双层WS2中的同质层间相互作用，使得上层WS2出现反常的PL增强。这种堆栈新型二维异质结构为定制目标能带结构并控制其光子和电子行为提供一种新的手段。
二硫化钨 氧化镓 异质结 界面 光致发光 WS2 Ga2O3 heterostructure interface photoluminescence 
Author Affiliations
Abstract
1 Collaborative Innovation Center for Optoelectronic Science and Technology, International Collaborative Laboratory of 2D Materials for Optoelectronic Science and Technology of Ministry of Education and Guangdong Province, College of Optoelectronic Engineering, Shenzhen University, Shenzhen 518060, China
2 College of Materials Science and Engineering, Fuzhou University, Fuzhou 350108, China
3 Division of Physics and Applied Physics, School of Physical and Mathematical Sciences, Nanyang Technological University, Singapore 637371, Singapore
4 College of Materials Science and Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China
5 Research Center for Functional Materials, International Center for Materials Nanoarchitectonics, National Institute for Materials Science, Tsukuba, Ibaraki 305-0044, Japan
6 State Key Laboratory of Low Dimensional Quantum Physics and Department of Physics, Tsinghua University, Beijing 100084, China
Monolayer group VI transition metal dichalcogenides (TMDs) have recently emerged as promising candidates for photonic and opto-valleytronic applications. The optoelectronic properties of these atomically-thin semiconducting crystals are strongly governed by the tightly bound electron-hole pairs such as excitons and trions (charged excitons). The anomalous spin and valley configurations at the conduction band edges in monolayer WS2 give rise to even more fascinating valley many-body complexes. Here we find that the indirect Q valley in the first Brillouin zone of monolayer WS2plays a critical role in the formation of a new excitonic state, which has not been well studied. By employing a high-quality h-BN encapsulated WS2 field-effect transistor, we are able to switch the electron concentration within K-Q valleys at conduction band edges. Consequently, a distinct emission feature could be excited at the high electron doping region. Such feature has a competing population with the K valley trion, and experiences nonlinear power-law response and lifetime dynamics under doping. Our findings open up a new avenue for the study of valley many-body physics and quantum optics in semiconducting 2D materials, as well as provide a promising way of valley manipulation for next-generation entangled photonic devices.
2D materials WS2 charged excitons trions indirect Q-valley valleytronics Opto-Electronic Advances
2023, 6(4): 220034
1 重庆交通大学材料科学与工程学院, 重庆 400714
2 中国科学院重庆绿色智能技术研究院, 重庆 400714
3 南京大学电子科学与工程学院, 固体微结构物理国家重点实验室, 南京 210023
4 安徽大学物理科学与信息技术研究所, 混合材料结构与功能调控教育部重点实验室, 合肥 230601
二硫化钨(WS2)由于具有可调的带隙、强的光-物质相互作用、较高的载流子迁移率等性质, 在光电子器件领域具有较为广泛的应用。本文通过常压化学气相沉积(CVD)法, 以硫粉和过渡金属氧化物为前驱体, 在SiO2/Si上生长了枝晶WS2/单层WS2同质结。在衬底上将样品的形貌演化分为了4个区域: 叠加生长区(Ⅳ)、树枝状WS2生长区(Ⅲ)、六角状WS2生长区(Ⅱ)和无明显形貌区(Ⅰ)。采用光学显微镜、原子力显微镜、拉曼光谱、光致发光光谱、透射电子显微镜、扫描电子显微镜等测试手段系统比较了所制备枝晶WS2/单层WS2在衬底上数量、形貌、结构和性质的不同。研究发现枝晶WS2形貌的不同影响了实际缺陷浓度, 从而影响了拉曼特征峰位置。利用原子吸附模型和S、W蒸气比的变化解释了形貌演化的生长机理。此外, 基于枝晶WS2/单层WS2制备的背栅式场效应晶体管(FET)光响应率为46.6 mA/W, 响应时间和恢复时间达到了微秒级别, 性能优于大多数CVD法制备的单层WS2背栅式场效应晶体管(WS2-FET)。这一工作有助于进一步加强对二维薄膜材料可控生长的理解, 对制备大面积、高质量的枝晶型结构具有一定参考价值。
化学气相沉积 同质结 形貌演化 生长机理 场效应晶体管 WS2 WS2 CVD homojunction morphological evolution growth mechanism FET
1 重庆理工大学理学院, 重庆 400054
2 中国科学院重庆绿色智能技术研究院, 重庆 400714
3 中国科学院大学重庆学院, 重庆 400714
4 重庆邮电大学光电工程学院, 重庆 400065
化学气相沉积(CVD)是大尺度二维材料生长的有效方法, 但CVD过程不可避免地会产生高密度的空位缺陷, 影响材料的光电性能。本文利用碱金属卤盐辅助CVD法直接在p型Si(111)衬底上生长了毫米尺度和原子层厚的WS2。通过在钨源中掺入饱和ErCl3粉末, 得到Er掺杂WS2薄膜(WS2(Er))。结合光学显微镜、扫描电子显微镜、原子力显微镜、X射线光电子能谱、能量色散X射线光谱、光致发光和拉曼光谱等技术对材料进行表征, 结果表明, 相比纯WS2, WS2(Er)薄膜的荧光强度获得数量级增长, 且中心波长大幅红移。荧光测试表明, 相比SiO2衬底上的WS2, 在Si衬底上生长的WS2的荧光特性出现了明显的电荷转移效应。基于SiO2衬底上的WS2和WS2(Er)场效应晶体管器件的光电测试结果表明, WS2(Er)场效应晶体管的光响应度为4.015 A/W, 外量子效率为784%, 均是同等条件下纯WS2器件的2 000倍以上。本工作对稀土掺杂二维材料的研究具有一定的参考意义。
化学气相沉积 二硫化钨 铒掺杂 单晶硅 荧光特性 光电特性 CVD WS2 Er doping single-crystal silicon fluorescent property photoelectric property
二维WS2是一种层状过渡金属硫化物，因其具有特殊的层状结构、可调带隙及稳定的物理化学性质而备受关注。结合玻尔兹曼输运方程(BTE)和密度泛函理论(DFT)，利用第一性原理研究了单层WS2声子的输运特性，分析了声子的谐性效应和非谐性效应对WS2晶格热导率的影响机理，计算了其声子的临界平均自由程，提出通过调整阻断频率的方法来调控WS2的晶格热导率。研究结果表明：单层WS2在300 K时的本征晶格热导率为149.12 W/(m·K)，且随温度的升高而降低；从各声子支对总热导率的贡献来看，声学声子支起主要作用，特别是纵向声学(longitudinal acoustic, LA)声子支对单层WS2热导率的贡献百分比最大(44.28%)；单层WS2声学声子支和光学声子支之间的较大带隙(声光学声子支之间无散射)导致其具有较高的晶格热导率。本文研究可为基于单层WS2纳米电子器件的设计和改进提供借鉴和理论指导。
层状过渡金属硫化物 声子 热输运特性 第一性原理 谐性效应 晶格热导率 WS2 WS2 layered transition metal sulfide phonon thermal transport property first-principle harmonic effect lattice thermal conductivity
1 伊犁师范大学物理科学与技术学院，新疆凝聚态相变与微结构实验室，伊宁 835000
2 南京大学物理学院，固体微结构物理国家重点实验室，南京 210093
单层g-ZnO由于吸收光谱宽而受到研究者关注，但载流子复合是单层g-ZnO作为光催化剂无法避免的问题，如何降低电子空穴对复合率，提高单层g-ZnO对可见光利用率成为值得研究的问题，搭建异质结并对其进行双轴应变是一种可行的办法。本文采用第一性原理方法，研究双轴应变对g-ZnO/WS2异质结电子结构及光学性质的调控规律。结果表明：g-ZnO/WS2异质结禁带宽度为1.646 eV，由于异质结体系内部产生内置电场，降低了其光生载流子的复合率，同时异质结光吸收带边拓展至可见光区域。对异质结实施应变后，除压缩应变(-2.5%)体系外，其余应变体系吸收带边均出现红移现象，并且红移程度和对电荷的束缚能力均随着应变的增加而增强。相比于未实施应变的体系，应变体系对光生电子载流子的阻碍作用更强，其光催化能力得到更大提高。以上结果说明搭建g-ZnO/WS2异质结并对其进行双轴应变对异质结的电子结构及光学性质具有显著的调控作用，使其在窄禁带及红外、可见光半导体器件和光催化材料等领域具有应用价值。
单层g-ZnO 单层WS2 异质结 光学性质 电子空穴对复合 光催化 第一性原理 monolayer g-ZnO monolayer WS2 heterojunction optical property electron hole pair compound photocatalysis first-principle
1 重庆邮电大学光电工程学院, 重庆 400065
2 中国科学院重庆绿色智能技术研究院, 重庆 400714
WS2由于其优异的物理和光电性质引起了广泛关注。本研究基于第一性原理计算方法, 探索了本征单层WS2及不同浓度W原子替位钇(Y)掺杂WS2的电子结构和光学特性。结果表明本征单层WS2为带隙1.814 eV的直接带隙半导体。进行4%浓度(原子数分数)的Y原子掺杂后, 带隙减小为1.508 eV, 依旧保持着直接带隙的特性, 随着Y掺杂浓度的不断增大, 掺杂WS2带隙进一步减小, 当浓度达到25%时, 能带结构转变为0.658 eV的间接带隙, WS2表现出磁性。适量浓度的掺杂可以提高材料的导电性能, 且掺杂浓度增大时, 体系依旧保持着透明性并且在红外光和可见光区对光子的吸收能力、材料的介电性能都有着显著提高。本文为WS2二维材料相关光电器件的研究提供了理论依据。
二维材料 第一性原理 Y掺杂 电子结构 光学性质 光电器件 two-dimensional material WS2 WS2 first-principle Y doping electronic structure optical property photoelectric device
1 江西理工大学信息工程学院, 赣州 341000
2 江西理工大学电气工程与自动化学院, 赣州 341000
基于非平衡态格林函数-密度泛函理论, 采用第一性原理方法, 计算了VA族元素(N、P、As或 Sb) 掺杂单层WS2的光电效应, 并解释了掺杂提高光电效应的微观机理。结果表明: 在线性极化光照射下, 单层WS2中可以产生光电流。由于掺杂降低了单层WS2的空间反演对称性, 导致N、P、As或 Sb分别掺杂的单层WS2的光照中心区产生的光电流明显提升。其中N掺杂的效果最好, 掺杂后的单层WS2在光子能量3.1 eV时获得最大光电流(1.75), 并且偏振灵敏度达到最大(18.1), P、As、Sb分别掺杂的单层WS2在光子能量3.9 eV时取得较大的光电流, 并且有较高的偏振灵敏度。研究结果表明通过掺杂能够有效增强光电效应, 获得更高的偏振灵敏度, 揭示了掺杂单层WS2在光电子器件领域潜在的应用前景。
第一性原理 掺杂 光电效应 偏振灵敏度 空间反演对称性 first-principle doping WS2 WS2 photogalvanic effect polarization sensitivity spatial inversion symmetry
