清洗是混成式探测器芯片器件制造过程中的一道关键工序。探测器芯片表面所吸附的有机物沾污是清洗的主要目标。使用第一性原理与分子动力学相结合的方法研究了丙酮、乙酸乙酯对InSb晶面有机物沾污（主要成分为502）的清洗机理。第一性原理计算结果表明，丙酮与乙酸乙酯的分子反应活性位点均离域在杂原子上，两者可通过杂原子对吸附在InSb表面的502解吸附以达到清洗的目的。分子动力学模拟结果表明，乙酸乙酯可以促进丙酮分子在502膜层中的扩散能力，以此加强丙酮对502的去除作用。

为了对Yb∶YAG晶体荧光性能进行调控以使其更好地应用于高能脉冲型激光器, 结合密度泛函理论和晶体场理论, 对掺杂调控后的Yb∶YAG晶体的电子结构、光谱学性质进行了理论计算, 分析了不同粒子掺杂和占据格位情况下Yb∶YAG晶体的荧光性能, 并在此基础上计算配方完成晶体生长实验、制备样品进行荧光性能测试验证。结果表明, 通过以上过程掌握了Yb∶YAG晶体荧光寿命等参数的调控方法, 共掺Cr后的Yb∶YAG荧光寿命可以从1.18 ms降低至0.94 ms。该研究为Yb∶YAG晶体实现高能脉冲激光应用奠定了理论和实验基础。

利用第一性原理, 研究了S空位(VS)和Tc掺杂单层MoS2的电子结构和磁学性质。结果表明, Tc掺杂的单层MoS2是一种具有铁磁性的n型半导体; 与Tc掺杂体系相比, VS的引入不会导致(TcVS)掺杂系统的总磁矩发生显著变化, 且磁矩主要由Tc原子所贡献; 在2Tc掺杂体系中, 通过形成能分析确定出最稳定构型; 2Tc掺杂体系的磁矩为2.048 μB, 主要由两个Tc 原子贡献。通过自旋电荷密度分析表明, (Tc-4d)-(S-3p)-(Mo-4d)-(S-3p)-(Tc-4d)耦合链的形成可能是2Tc掺杂体系发生铁磁耦合的原因。

具有高储氢容量和可逆储氢性能的新材料的开发对氢能的大规模利用至关重要。基于第一性原理计算, 研究了Li原子和Ca原子单独修饰和共修饰VO2单层体系的H2分子存储性能。结果表明Li原子和Ca原子均能稳定结合在VO2单层表面而不产生金属团簇。单个Li原子和Ca原子分别最多可稳定吸附3个和6个H2分子, 且H2分子平均吸附能均大于0.20 eV/H2。吸附体系差分电荷和态密度分析结果表明, 氢分子的极化机制以及氢分子与金属原子间的轨道杂化作用是H2分子在金属原子周围稳定吸附的主要原因。Li原子修饰体系的储氢质量密度随着Li原子覆盖度的增加而逐渐增加, 而Ca原子修饰体系的储氢质量密度在低金属覆盖度时较高; Li/Ca共修饰体系的储氢质量密度有所增加, 其储氢质量密度为5.00%(质量分数)。此外, 考虑了不同温度和压强条件下储氢体系的稳定性。

针对硅基材料在1319 nm激光辐照下产生带外响应的问题，研究了硅材料中的本征点缺陷对响应特性的影响。根据第一性原理建立了晶胞模型，比较了几种典型点缺陷状态下硅材料的能级分布特性，在此基础上分析了本征点缺陷对硅材料光电响应特性的影响。结果表明：空位和自间隙原子两类缺陷都能够改变硅材料的能带结构和响应特性。532 nm激光辐照时，硅基光敏单元的输出饱和阈值明显降低。当辐照波长为1319 nm时，硅材料产生明显的带外响应，其中贡献最大的是四面体间隙缺陷。此时材料带隙消失，吸收系数高达50391 cm^-1，折射率减小约25.99%，因此硅材料在1319 nm处的量子效率值最大，导致光电响应最为强烈，输出饱和阈值最小，为0.0015 W·cm^-2。

本文以单丁基三氯化锡(MBTC)为锡源，氟化铵(NH4F)为氟源，甲醇为溶剂，六水合氯化镍(NiCl2·6H2O)为镍源，采用气溶胶辅助化学气相沉积(AACVD)制备了镍掺杂FTO薄膜。利用分光光度计、四探针电阻仪及霍尔效应测试仪对镍掺杂FTO薄膜的光学性能、电学性能进行表征和分析，并基于第一性原理对掺杂体系的电子结构进行了计算。结果表明，Ni掺杂的FTO薄膜为四方金红石结构，导电性能有所提高。当Ni/Sn为2%(原子数分数)时，品质因数ΦTC达到3×10-2 Ω-1，电阻率ρ为3.79×10-4 Ω·cm，可见光平均透过率约为80%，载流子浓度n为6.88×1020 cm-3，迁移率μ为13.31 cm2·V-1·s-1。

二阶非线性光学晶体材料通过倍频效应转换激光频率，并且调制激光的振幅和位相，在现代制造、激光医疗、光通信，以及基础科学研究领域都有重要用途。本文简要介绍了近年来在部分响应泛函方法的基础上发展起来的非线性光学原子响应理论。该理论使人们能够在第一性原理计算的基础上定量评估单个组成原子及轨道对非线性光学晶体材料倍频效应的贡献。在此基础上，本团队还发展了一套普适的以物理性能为标准的基团划分方案，为确定倍频效应的功能基元提供了概念基础。本工作对该理论方法的最新进展及其带来的一些新观点，如导带的作用、原子负贡献、静态偶极矩的作用、非共价基团的压倒性贡献、线性规律等进行解释和阐述，并给出了在新材料设计中的应用实例。

高性能二维负极材料的开发是可充电离子电池应用的关键。本文基于第一性原理计算，系统研究了Mg和Al离子与二维Nb2N的相互作用，包括其几何构型、电子结构、离子扩散特性、开路电压和理论容量。Mg和Al离子均能吸附在二维Nb2N上，吸附能为负，表明金属与二维Nb2N有较强的结合作用，有利于在可充电离子电池中的应用。二维Nb2N的金属性能保证了离子电池良好的导电性。两种离子的扩散势垒均小于0.2 eV，说明其具有良好的充放电速率。此外，镁离子和铝离子电池均具有比较低的开路电压和高的理论容量。这些结果表明，二维Nb2N适合作为高性能的负极材料而应用于镁离子和铝离子电池。

具有低晶格热导率的稀土硫族化合物Y2Te3是一种非常有前途的新型热电材料，施加应变是调控热电材料热电性能的有效手段。本文采用第一性原理方法结合半经典玻尔兹曼输运理论，通过施加-4%到4%的应变对Y2Te3材料的热电性能进行应变调控。研究表明，施加压缩应变对Y2Te3材料热电性能的提高优于施加拉伸应变。300 K下p型Y2Te3的最大功率因数由0.4 mW·m-1·K-2提升到1.6 mW·m-1·K-2，n型Y2Te3在压缩应变下最大功率因数由8 mW·m-1·K-2提升到11 mW·m-1·K-2。300 K下p型Y2Te3在应变调控下最大热电优值ZT由0.07提升到0.15，n型Y2Te3在压缩应变下最大热电优值ZT由0.7提升到0.9。因此，n型Y2Te3具有非常优异的热电性能，通过施加应变可以有效调控Y2Te3材料的热电性能，n型Y2Te3具有作为热电材料的巨大潜力。

最近，对二维铁磁材料的研究已成为自旋电子器件领域的热点。本文通过自旋极化密度泛函理论计算，设计出一种新型的二维材料Fe3As，其居里温度(Tc)为300 K，可达到室温。预测的二维Fe3As具有很强的面内Fe—Fe耦合，其大的磁各向异性能量(MAE)大约为366.7 μeV，有助于材料维持长程铁磁序。这种二维Fe3As的能带同时具有平带和狄拉克点的特征。值得注意的是，平带的位置与磁耦合的强度正相关。此外，在双轴应变的作用下，随着平带和费米面之间的距离不断减小，Tc也在逐渐升高。因此，Fe3As单层有望成为二维室温自旋电子学器件的一种有前途的候选材料。