金刚石以高导热率、强抗辐射性、高的电子迁移率等优异性能, 成为辐射探测器最合适的材料之一。探测器级的金刚石要求具有极低的杂质含量及位错密度等, 然而实际过程中同时实现杂质和位错的控制十分困难。本研究采用微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)法, 通过前期的参数优化, 在最佳生长温度780 ℃、最佳甲烷浓度5%条件下, 在两个高质量高温高压(HPHT)金刚石衬底样品上进行了MPCVD金刚石生长, 并对衬底和生长层的氮杂质含量与缺陷结构进行了综合表征与分析。电子顺磁共振谱结果表明, 相比两个HPHT衬底样品的氮杂质原子百分数分别为7.1×10-6%和4.04×10-6%, MPCVD生长层的氮杂质原子百分数明显减少, 分别为2.1×10-7%和5×10-8%。由X射线摇摆曲线和白光形貌术测试结果发现, 尽管MPCVD生长过程中引入了部分位错, 使生长层应力增加, 畸变区域较多, 但总体位错与高质量衬底为同一数量级。本研究制备的高纯单晶金刚石有望应用于核辐射探测及半导体领域。

红外光谱分析可以有效地厘定金刚石类型和杂质成分, 揭示金刚石形成的物理化学条件及其源区特征, 约束金刚石的形成机制。 对湖南现代河流砂矿金刚石红外光谱原位分析结果显示, 样品以ⅠaAB型为主(93%), 含有少量ⅠaA型(5%)、 ⅠaB型(<1%)和Ⅱa型(1%); 大部分表现为中-低氮含量(35.0~436 μg·g-1)和中-低氮聚集度(3%~57%, 平均转化率为37%), 少数具有高氮特征(517~2 848 μg·g-1, 甚至高达6 829 μg·g-1)。 这些金刚石在地幔中的存储温度集中在1 100~1 230 ℃, 与前人根据金刚石内包裹体矿物得出的形成温度基本一致。 此外, 它们在地幔中的存储时间普遍较短(大部分<0.2 Ga)。 这些特点暗示湖南现代河流砂矿的金刚石可能主要形成于上地幔, 其来源与超基性岩或榴辉岩有关; 少数高氮含量、 低聚集氮特征的金刚石的存在则显示它们与榴辉岩关系更密切。 与扬子克拉通贵州原生金刚石红外光谱数据的对比显示, 贵州金刚石以高比例极低氮含量的Ⅱa型金刚石为主(占约75%), 同时具有破碎度大、 表面熔蚀强烈等特点, 表明其来源较深, 且在岩浆上升过程中经历了高温熔蚀作用。 红外光谱数据显示, 湖南砂矿和贵州原生矿来源的金刚石形成深度及其地球化学环境存在明显的差异, 可能是在扬子克拉通地幔不同深度范围或者不同阶段形成的产物。 进一步分析表明, 湖南砂矿金刚石和贵州原生金刚石可能构成了扬子克拉通内一个完整的金刚石形成序列, 它们分别与不同源区或不同的地球化学环境相对应。 前者搬运距离较短, 推测其源区可能主要来自近源补给区。 现代河流砂矿金刚石的红外光谱分析为进一步探索扬子克拉通金刚石的源区特征和形成环境提供了新的指示和约束。

钻石产地特征研究在了解地幔演化及遏制国际冲突钻石非法交易等方面具有重要意义, 采用傅里叶变换显微红外光谱技术对采自中国三个商业性产地的14片天然IaAB型钻石进行了系统的面扫描分析, 根据显微红外光谱谱图定量计算出钻石中的氮含量(1 616个红外测试数据)并进行填图示踪。 结果表明, 钻石生长过程中氮的含量和聚集度不断变化, 且成核阶段氮含量可高于或低于其他生长阶段, 不同生长阶段氮杂质含量不具有单向变化规律, 显示钻石生长过程中地幔流体碳和氮存在复杂的交换, 不同产地钻石中氮含量频率分布及NB%/N(T)特征存在一定的区域性差异, 与跳点法红外光谱测试相比, 面扫描法填图能更直观和连续的示踪钻石生长过程中氮杂质的不均匀生长。