1 太原科技大学晋城校区, 山西 晋城 048011
2 煤与煤系气地质山西省重点实验室, 山西 太原 030001
3 河南理工大学资源环境学院, 河南 焦作 454000
4 中国矿业大学资源与地球科学学院, 江苏 徐州 221008
为了阐释煤热解过程中结构演化与烷烃气碳同位素的关系, 进行了低阶煤在高压釜密闭体系下热解实验, 分析热解烷烃气碳同位素组成; 借助傅里叶红外光谱(FTIR)精细剖析了煤结构演化规律, 构建了烷烃气碳同位素组成与结构演化的关系模型, 揭示了热解烷烃气碳同位素变化的原因。 结果显示在Ro, max<1.3%之前的阶段, 煤中脂链轻碳同位素被分馏出去而重碳同位素被留在长链中; 当1.3%<Ro, max<2.0%时, 具有相对较重碳同位素组成脂链再进一步的断裂分解仍主导了烷烃气碳同位素变化, 也即是Ro, max在2.0%之前的阶段, 煤中脂链倾向性的裂解方式是烷烃气碳同位素变化的主要因素; 此后(Ro, max>2.0%)由于芳环缩聚和解体进程的加剧使得环内重碳物质得以释放进入烷烃气中, 而导致其碳同位素组成迅速变重。 热解烷烃气中甲烷和乙烷碳同位素组成与煤脂链结构演化呈现同步性特征, δ13CCH4和δ13CC2H6值可以作为煤脂链结构演化的敏感性指标。 Ro, max=1.3%和2.0%是煤热解结构演化与烷烃气碳同位素组成关联性的重要节点。 研究成果对探索煤生烃与结构演化的耦合关系及二次生烃机理有理论意义。
结构演化 烷烃气碳同位素 热解 红外光谱 低阶煤 Structure evolution Carbon isotope of alkane gas Pyrolysis Infrared spectrum Low rank coal 光谱学与光谱分析
2018, 38(7): 2070
1 中国矿业大学资源与地球科学学院, 江苏 徐州 221116
2 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室, 江苏 徐州 221008
应用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 热解气相色谱(GC)对低煤级煤生烃过程中有机质结构演化进行表征, 剖析了人工热演化过程中气态烃产率, 解析了煤结构官能团的变化规律, 揭示了低煤级煤生烃与结构演化的耦合机理。 结果表明: 煤热模拟产物主要为气态烃C1-5, 甲烷生成瞬时产率包含四个峰值, 低煤级煤化学结构中含氧官能团和烷基侧链随煤化程度的增高以不同的速度发生脱落, 随煤级的增加, 其芳构化程度增大。 分别对煤结构中的脂肪烃甲基、 CO基、 芳香烃芳核CC和烷烃结构上甲基、 亚甲基进行表征。 存在420 ℃温度转折点, 之前吸收峰强度逐渐减小, 之后又略有增大, 揭示了低煤级煤三个主要结构演化阶段煤化作用机理, 提出了低煤级煤生烃结构演化模式图。
生烃 结构演化 耦合机理 低煤级 Hydrocarbon generation Structure evolution Coupling mechanism Low rank coal 光谱学与光谱分析
2013, 33(4): 1052