本文介绍了强激光与固体靶相互作用产生高能质子研究中的一些重要物理问题和目前面临的挑战.回顾了强激光与固体靶相互作用中高能质子研究的历史和发展状况;简要叙述了国内外关于高能质子研究的最新进展;总结、评述了高能质子研究过程中关于高能质子的起源和加速机制等问题存在的争议以及需要进一步研究的相关问题.

铁电液晶、磁流体等在现代功能材料中具有重要地位,对人们的现实生活也产生了深远影响.本文着力介绍包含球形粒子的偶极流体体系在没有外场情况下的一些结构和性质,以及偶极相互作用对该体系的影响.介绍了国外研究偶极流体所采用的最新方法,这有助于我们进一步了解偶极流体复杂的结构和相变性质.

针对近零温度下玻色-爱因斯坦凝聚态的特点,建立了复合原子表示模型.提出了复合原子的概念,研究发现复合原子具有一定的零点半径与结合能,得出了相应的表达式.认为该物态作为一个宏观量子态的说法具有相对性,应该据研究角度而定.同时,给出了二个分离的玻色-爱因斯坦凝聚态之间产生1/R型作用势的几种情况,为同类实验提供了理论依据.

使用二次非谐振子模型和Magnus近似方法构造了在强激光场下线型三原子分子的振动哈密顿并推导出时间演化算符的代数形式,在此基础上研究了线型DCN分子的跃迁几率随外场的频率和强度的变化关系,表明了多光子跃迁谱的特点.

在Paul阱中产生并选择囚禁了单一的Ar2+离子,得到低能Ar2+与Ar的电荷转移速率系数为5.84(0.677)×10-10 cm3·s-1及其零氩气压强下的离子衰减速率为0.46 s-1,为下一步进行多电荷离子的亚稳态寿命研究提供了有价值的实验参考数据.

用B3LYP-DFT方法对GanN2(n=1～7)和GanN(n=2～8)团簇的结构与稳定性进行了研究.在6-31G*水平上进行了结构优化和频率分析,得到了GanN2(n=1～7)和GanN(n=2～8)团簇的基态结构.在GanN(n=2～8)团簇的基态几何结构中,N原子处在分子结构的中心;在GanN2(n=1～3)团簇中,N-N键比Ga-N键强;在GanN2(n=4～7)团簇中存在Ga3N单元和Ga4N单元.在GanN2(n=1～7)和GanN(n=2～8)团簇中,Ga4N2,Ga6P2,Ga3N,Ga5N和Ga7N较其它团簇稳定.

通过在不同信号背景比下的最佳信号噪声比分析,讨论单分子光子源背景信号分别为时间均匀分布和指数特性分布时同步取样时间的选取.在Hanbury-Brown-Twiss探测方式下,测量光子源的单事件光子统计概率P(n, n=0、1、2).研究给出在P(1)＞＞2√P(2)-3P(2)时,直接测量单分子光子源的信号背景比的方法SBR=[P(1)]2/2P(2).当信号背景比SBR＞2.41时研究给出判别单分子的方法P(2)＜2-(√4-2-n)2/2,n为每个激发周期内探测到的平均光子数.

利用非绝热动力学方法,理论上研究了一维导电共聚物[-(PT)x-(PPP)y]z-(PT)x-中的极化子在外电场作用下的动力学输运性质.研究发现, 极化子在共聚物中不易传输,其运动敏感地依赖于嵌段间界面的耦合;嵌段尺度对于极化子的运动具有重要的影响.所得结果与相关实验一致.

分子内部转动传能的静态池实验观察到了碰撞量子干涉效应(CQI),并且测得积分干涉角,为了获得更加精确的分子内部转动传能的碰撞量子干涉效应信息,实验就必须要采用分子束实验进行.本文理论上采用各项异性相互作用势,应用含时微扰理论的一级波恩近似,假想在分子束实验的条件下,建立在原子-双原子分子体系中碰撞量子干涉的理论模型.理论上推导出微分干涉角具体表达式,通过计算定性地讨论了微分干涉角随着碰撞参数、速率等的变化趋势,同时初步探讨了实验的正确观测途径,得出了采用分子束进行实验观测的实验方法,为进一步进行分子束实验提供了理论基础,对实验的进行起到了一定的借鉴作用.

利用飞行时间(TOF)质谱装置研究了甲胺分子在355 nm激光作用下的多光子电离情况,实验得到了清晰的质谱图,对其中的母体离子和主要产物离子(m/z=30,28)进行初步分析后,利用ab initio计算方法对各产物离子的产生过程和稳定构型进行了进一步的确认.特别是通过QST3方法找到了m/z=30到m/z=28的离子反应的过渡态构型,通过相应的IRC计算对此反应进行了很好的验证,从而进一步确定了m/z=28的离子就是CHNH+.

在"星光-Ⅱ"激光装置上,聚焦1.06 μm激光束于真空室内氪气体喷射靶上,产生氪元素激光等离子体.用PET(2d＝0.8742 nm)平晶谱仪测量了氪激光等离子体5.25～7.55 范围的X射线发射谱.基于准相对论多组态理论,考虑了CI作用和Breit修正,采用COWAN程序计算了氪的类C到类Mg离子3-2和4-2共振跃迁波长和跃迁几率.16条氪的类N至类F离子 - 共振线得到辨识和归类.本工作对于积累氪元素离子谱线数据具有重要的意义.

本文在杂化密度泛函理论水平上研究了溶剂对2-(N-甲基)氨基-5-硝基吡啶分子非线性光学性质的影响. 在溶剂中, 构造了包括氢键作用的超分子体系, 在优化结构的基础上分别研究了由极化连续模型模拟的溶剂与该分子的长程相互作用、溶剂与该分子的氢键相互作用以及溶剂与包括氢键作用的超分子体系整体的相互作用对分子的几何结构、非线性光学性质、紫外吸收光谱和电荷分布等特性的影响. 结果表明, 溶剂中分子电偶极矩、线性极化率和第一超极化率都增大, 而溶剂与溶质分子通过氢键形成的超分子结构与单体有着明显区别. 因此, 氢键对分子结构和性质的影响较大, 从而将明显的影响该类分子的非线性光学性质.

利用SU(2)相干态的表示,我们构造了二维矩形弹子球中与经典周期轨道对应的波函数.经典周期轨道和量子波函数之间的关系可以通过物理图像清晰的表示出来.另外,利用周期轨道理论,我们计算了二维矩形弹子球体系的量子谱的傅立叶变换ρ(L).变换谱|ρN(L)|2对L图像中的峰可以和粒子在二维矩形腔中运动的经典轨迹的长度相比较.量子谱中的每一条峰正好对应一条经典周期轨道的长度,表明量子力学和经典力学的对应关系.

采用晶场参量的重叠模型,建立了结构参数与光谱之间的定量关系;利用完全对角化方法,由光谱确定CMSH:Ni2+晶体中[Ni(H2O)6]2+络离子在温度为77 K时的局域结构参数,较好地解释了CMSH:Ni2+晶体的局域结构和光学吸收谱;研究结果发现,CMSH:Ni2+晶体中络离子[Ni(H2O)6]2+的键长为R≈0.2047 nm,键角θ≈54.9°;所得光谱的理论结果与实验结果符合得非常好.

利用SAC(Symmetry-Adapted Cluster)/SAC-CI(Configuration Interaction)理论中的SAC-CI-NV (Non-variational) and SAC-CI-V(Variational)方法,以及6-311++g* *基组对LiH分子的基态(X1∑+)和A1∑+、B1∏激发态的平衡结构以及性质进行了研究计算.两种方法对LiH分子的三个态进行处理,并将优化结果与现有实验值进行了比较,结果显示,理论计算值都与实验值符合较好. 同时利用SAC/SAC-CI方法中的AllProperties关键字对我们所关心的LiH分子的基态(X1∑+)和A1∑+、B1∏激发态进行了计算,并给出各个态在其平衡点位置处的偶极矩、振子强度和抗磁化率等一些性质参数,对以后的实验作理论参考.

利用多模压缩态理论,研究了由多模真空态、多模复共轭相干态、多模复共轭虚相干态以及后两者的相反态的线性叠加所组成的一种五态叠加多模薛定谔猫态光场|Ψ(5)＞q中广义磁场分量的等幂次高次和压缩特性.结果发现:态|Ψ(5)＞q是一种典型的五态叠加多模非经典光场;在一定条件下,态|Ψ(5)＞q的广义磁场分量可呈现出周期性变化的广义非线性等幂4m次和压缩效应.

在MP2/6-311+ +G(2df,2pd)水平上优化得到了几种小型碱金属-极性分子复合物的结构,利用有限场方法[HF,MP2,MP3,MP4(SDQ)]在15种基组上分别计算了它们的偶极矩(μ),极化率(α0),各向异性极化率(Δα)和一阶超极化率(β0).在MP4(SDQ)/6-311+ +G(2df,2pd)理论水平上,各复合物分子一阶超极化率分别为:Li…HF,β0=3957.575 a.u.;Li…FH,β0=12939.614 a.u.;Li…NH3,β0=34881.899 a.u.;Li…H2O,β0=39820.410 a.u..而分子HF,NH3,H2O的一阶超极化率的值分别为1.224 a.u.,35.560 a.u.,20.130 a.u..结果表明,复合物分子中的额外电子对分子非线性光学性质有巨大的贡献.

利用相对论小核赝势研究了重金属钋化物分子MPo(X2∏),(M=Cu,Ag,Au).用群论方法结合原子分子反应静力学原理导出了分子的基电子状态和相应的离解极限,并在各种电子相关理论水平上计算了它们的平衡几何和振动频率.在此基础上用Murrell-Sorbie函数形式拟和势能曲线,得到了总的解析势能函数,并计算出了光谱数据和力常数.

采用Gaussian03程序及密度泛函(B3P86)方法,对Zr原子利用外部基函数8s7p3d,对H2(D2,T2)利用6-311g* *全电子基函数,优化了在外电场作用下ZrH2分子微观结构,研究了锆与氢同位素气体反应的热力学函数及氢同位素平衡压力随温度和外电场的变化关系.研究表明:随着正向电场的增加,分子微观结构及其气体平衡压力发生明显变化.在293.16K,外电场从-0.004 a.u.到0.004 a.u.变化时,氢平衡压力相差六个数量级.说明外电场对金属氢化物的热力学函数具有一定的影响.

利用密度泛函理论对Al13团簇的几种典型异构体进行了计算.对几种不同对称性(Ih,D5h,D3h,Oh)的中性和带电团簇Al13、Al13-、Al13+进行了结构优化和总能计算,得到了各种带电状态下的最低能量结构,并计算了Al13团簇的电离势、电子亲和能和结合能.理论结果与实验值比较,比以前的理论计算符合的更好.从中性和负电状态下的正二十面体的最低能量结构出发,研究了氧原子在Al13和Al13-上的吸附行为,并与单个氧原子在铝fcc表面的吸附行为做了比较.计算发现,高稳定性的幻数团簇如Al13-,较中性团簇和铝表面,更不易于氧化.

基于第一性原理,在密度泛函理论框架下,用广义梯度近似(GGA)研究二十面体Sc12X(X=B、C、N、Al、Si、P)中性和荷电团簇的电子结构和稳定性,系统计算了它们的基态束缚能(BE)、原子间平衡间距、最高占据轨道(HOMO)与最低占据轨道(LUMO)之间的能隙、局域电荷以及HOMO电子构型.研究表明,用C、Si原子或荷电后的B、N、Al、P离子分别替代团簇Sc13中心原子可以使其成为稳定的结构.Sc12X团簇束缚能改变的原因在于掺杂改变了中心原子或离子与表面原子的轨道杂化.

使用"对称性匹配簇-组态相互作用方法"(SAC/SAC-CI),在多种基组下计算了7LiH分子X1Σ+、A1Σ+、B1Π及b3Π态的平衡几何,并将由"几何优化"得到的相应各态的平衡几何与"单点能扫描"得到的结果进行了比较.比较的结果表明,由"几何优化"得到的相应各态的平衡几何,与"单点能扫描"得到的结果存在着差异.分析的结果表明,在完全活性空间中,由"SAC/SAC-CI"方法进行"单点能扫描"得到的结果,比"几何优化"得到的结果更加合理.首次报告了使用6-311G(3df,3pd)基组进行"单点等扫描"得到的相应各态的平衡几何.其值分别是:基态(X1Σ+)为0.1588 nm、单重态的第一激发态(A1Σ+)为0.2487 nm、单重态的第二激发态(B1Π)为0.2434 nm、三重态的第二激发态(b3Π)为0.1958 nm.这一计算结果与实验值非常接近.还研究了从基态到上述相应各态的垂直激发能,在基态的平衡位置处,其值分别为(A1Σ+←X1Σ+)3.613 eV、(B1Π←X1Σ+)4.612 eV和(b3Π←X1Σ+)4.233 eV.与其它理论计算结果进行比较后得出,本文的计算结果非常接近于使用很复杂的计算方法获得的结果.

提出了两套三粒子纠缠态的纯化方案.第一个方案选择部分纠缠GHZ态作为量子通道,利用具有一个控制位和一个靶位的非局域控制非门操作和采用集体么正操作及适当地制备三粒子A,B和C的初始态,可以以最佳几率2|β|2获得最大三粒子纠缠态.第二个方案选择EPR对作为量子通道,通过利用具有一个控制位和两个靶位的非局域控制非门操作和采用集体么正操作及适当地制备三粒子A,B和C的初始态,可以以与第一个方案相同的几率获得最大三粒子纠缠态.两个方案都可以推广到N粒子纠缠态的纯化.

采用三维分子动力学模拟方法,以面心立方金属银为研究对象,基于Finnis-Sinclair型嵌入原子法(EAM)多体势,模拟研究了纳米线势能分布特征在常温下及其在不同温度直到熔化过程中的变化,给出了常温及不同温度银纳米线势能分布比例和势能分布函数.结果表明:常温下,纳米线高势能原子比例随纳米线横截面尺寸的减小而增大,势能分布函数曲线各峰位几乎与纳米线横截面尺寸无关;纳米线熔化前的势能分布函数曲线具有多个波峰,随着温度增加,峰数减少且峰位右移;熔化后,多峰特征消失,只有一个宽化的峰.

团簇源特性是影响激光与团簇相互作用的一个主要因素,因此团簇源的特性研究是一项非常关键的工作.本文主要从以下两个方面对气体团簇形成过程进行模拟计算:①从流体力学角度出发,讨论气体的密度、压强及温度在喷嘴轴线上的空间分布,结合汽液平衡方程分析团簇开始形成的位置;②采用液滴模型,讨论团簇尺寸随时间的变化.这些结果不仅有利于进一步研究团簇形成过程的特性,而且为激光与团簇相互作用实验的设计提供宝贵的参考.

解析地分析了在囚禁离子中由热库导致量子退相干的控制问题,提出了一个基于热库调制的抑制退相干的一般方法.热库的调制可利用外加的光场与离子相互作用来实现.应用这个方法,适当地选择热库调制参数,可以有效消除量子退相干.计算表明:在高的调制频率下,用这个机制来抑制退相干的效果与宇称激励机制相似.宇称激励机制不仅要求外场是±π脉冲而且要求脉冲既快又强,而热库调制机制仅要求外场频率足够高,因此,热库调制机制优于宇称激励机制.

采用超对称量子力学与不变量相结合的方法讨论了二维各向同性变频率谐振子,给出了二维各向同性变频率谐振子的不变量,采用超对称量子力学方法精确求解了不变量的本征值和本征函数,并且给出了当频率恒定时,二维常频率谐振子的本征值和本征函数的精确解.最后对不变量的超对称性进行了讨论.

用紧束缚近似线性Muffin-tin轨道的方法计算了稀磁半导体(In1-xMnx)As(x=1/2,1/4和1/8)的晶格常数,磁性和电子结构.给出了Mn掺杂浓度的变化对(In1-xMnx)As的晶格常数,磁性和电子结构的影响.

利用飞行时间质谱仪在超声射流冷却条件下探讨了532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离(MPI)解离过程和机制,得到了分子的飞行时间质谱,质谱中包含较强的I+、CH3+离子信号和较弱的CH3I+、CHn+(n≤2)、C+、H+离子信号.不同激光能量下的质谱信号在排布上相似,但在强度上有差别.在532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离包括两个过程:一是CH3I分子由双光子激发到A带解离,生成I原子和CH3基团,然后再吸收光子实现中性碎片电离;另一通道是CH3I分子由三光子共振激发到里德堡C态,处于激发态的母体分子继续吸收两个光子电离形成母体离子,碎片离子可由母体离子解离形成.

利用非线性最小二乘法拟合在CCSD(T)/aug-cc-pVQZ理论水平下计算的相互作用能,得到了基态Ne-HBr复合物相互作用势的解析表达式.基于拟合的从头算CCSD(T)势,通过收敛的密耦计算得到了入射能量分别为40,60,80和100 meV时,Ne-HBr散射的微分截面和分波截面,详细讨论了态-态转动激发截面对总非弹性散射截面的影响和散射截面随能量的变化趋势.希望研究结果对该体系的散射实验和进一步的理论研究能提供参考信息.

利用基于密度泛函理论的量子化学从头计算方法,计算了金掺杂镍原子团簇AunNi2(n=1～4)的稳定结构和对应的电子态,部分稳定结构具有较高的自旋多重性.比较研究AunNi2和Aun的稳定性,结果表明Au-Ni相互作用较强,掺入两个Ni原子提高了纯金团簇的稳定性,而且团簇体积越大,这种影响越小,计算结果还再现了封闭结构高稳定性质的振荡性.

研究了匀强及非匀强磁场中反铁磁体Heisenberg XXX链的近邻和次近邻纠缠.结果表明对基态情形,纠缠随磁场B变化呈现阶梯型结构,这可用来构建量子纠缠"放大器"或量子纠缠"开关".对有限温度情形,引进一非匀强磁场Bi=(-1)iB可以使近邻格点间纠缠在某些区域明显增大,而次近邻格点间纠缠则完全消失;同时引进非匀强磁场Bi=(-1)iB还可以使近邻格点纠缠的临界温度Tcn增大,且Tcn随B的增大而升高,这意味着我们可以通过调节B的大小而在任意温度下得到纠缠.

应用变分法和改进的线性组合算符法,研究了磁场对抛物量子线中弱耦合极化子振动频率和相互作用能的影响.给出了GaAs抛物量子线中弱耦合极化子的振动频率和相互作用能与磁场和约束强度的依赖关系.对GaAs晶体作了数值计算,结果显示:极化子振动频率和相互作用能都随约束强度和外磁场的增加而增大.

使用Huxley解析势能函数拟合在CCSD(T)/aug-cc-pV5Z-33211理论水平下精确计算的相互作用能数据,得到了Ne-HCl复合物的相互作用势.在此基础上,我们首次完成了入射能量分别为40,60,75和100 meV时,Ne-HCl碰撞微分散射截面的密耦计算,并获得了总微分截面、弹性微分截面和转动激发微分截面随散射角变化的趋势.我们希望计算结果能对Ne-HCl散射的实验和理论研究提供参考信息.

利用基于密度泛函理论的平面波赝势结合局域密度近似的从头算方法,计算了LiTaO3晶体在0～200 GPa压力范围内的冷压曲线(P-V/V0)和零温焓,以研究它的高压结构相变.参照同构体LiNbO3的高压相结构,对LiTaO3的菱形相(R3c对称群,室温大气压结构)和正交相(Pbnm对称群)进行计算.结果表明,菱形相压缩线与低压冲击实验数据和静压结果符合较好,而正交相压缩线与扣除热压贡献的高压冲击实验数据相符;正交相更难压缩且各轴向的压缩率不同,对应的常态密度比菱形相高约24 %.理论预测的相变起始压力约为23 GPa.由此可见LiTaO3的冲击高压相具有正交对称性,与LiNbO3的室温高压相类似.

在20～6000 K温度范围内,通过乘积近似计算了二氧化碳及其同位素的总的配分函数.其中振动配分函数用谐振子近似,转动配分函数考虑了离心扭曲修正.20～6000 K温度范围被划分为五个小区间.在每一个小区间,计算的总的配分函数被拟合到一个温度T的四阶或五阶多项式,从而获得五个或六个拟合系数.通过这些拟合系数可以快速准确的获得分子在所研究温度范围内任意温度下的总配分函数.