基于仪器的光学视场特性进行有限视场和离轴效应的光谱模拟，研究针对面阵傅里叶光谱仪光谱校正的方法。首先，开展仪器线型函数（ILS）影响分析，确定不同影响因素（有限光程差、有限视场、离轴效应等）的分析方法；其次，以面阵型圆形探测器为例，结合仪器自身光学特性，构建仪器线型函数模型；然后，利用气体吸收光谱模拟离轴效应产生的光谱定标误差和光谱敏感性；最后，基于FY-3F/HIRAS-Ⅱ发射前光谱定标数据，进行光谱校正和定标精度验证。实验结果表明：有限视场和离轴效应使得光谱存在展宽，并向低波数方向偏移。经过光谱定标和校正，中心最差像元光谱定标精度由-24.69×10^-6减小到0.54×10^-6，边缘最差像元由-513.38×10^-6减小到-0.15×10^-6，且3个波段内所有像元均满足小于7×10^-6的指标要求。

空间外差拉曼光谱技术因其非接触、无损、快速、高稳定性和高光谱分辨率等特点，已经广泛应用于各个物质探测领域。由于复原光谱中存在荧光背景干扰，对样品进行定性和定量分析时需要对光谱进行基线校正。为了解决由拉曼峰引起的拟合基线抬升的问题，提出了一种改进的自适应迭代重加权惩罚最小二乘（airPLS）的基线拟合方法，即基于拉曼峰截断的airPLS基线拟合方法。该方法能够自动识别拉曼峰，并在对光谱进行拉曼峰截断后进行airPLS迭代拟合，以获得更准确的基线。使用仿真光谱和实测光谱进行验证，并与常见的基线拟合方法进行对比，结果显示，改进的airPLS基线拟合准确度显著提升，仿真光谱的基线拟合均方根误差优于0.0052。实测拉曼光谱的校正谱特征峰清晰可见，荧光基线趋势被有效去除，满足拉曼光谱数据处理的需求。

谱图还原算法是中阶梯光栅光谱仪高分辨的保障，其精度和速度的优化是推动仪器发展的关键。提出一种基于全像面拟合的谱图还原算法，将光谱标定融入到建模过程中的方式同时解决了环境改变和仪器扰动对模型精度的影响问题。首先建立初始模型，利用光线追迹结果进行全像面拟合，获得标准模型。再利用Hg-Ar灯的特征谱线对标准模型进行二次拟合以修正偏差，从而完成光谱标定。最后采用多种元素灯的特征谱线对所提建模方法的精度进行验证。实验结果表明，所建立的谱图还原模型的全像面误差在2 pixel内，全波段波长平均提取误差为0.01 nm。所提方法将建模过程与标定技术相结合，使标定常态化，简化了建模流程，为中阶梯光栅光谱仪的应用推广提供了算法基础。

实现乙烯气体（C₂H₄）实时在线精确检测对石油化工、煤矿等行业安全具有重要意义，但是C₂H₄在近红外波段的谱线强度信息不明确，具有谱带吸收特征，且与CH₄有明显的混叠干扰，因此对其浓度进行精确检测是目前激光吸收光谱测量面临的共性技术难题。将波长调制光谱中的标定方法与直接吸收光谱相结合，提出了一种适用于C₂H₄气体检测的标定直接吸收光谱法（CDAS）。该方法不需要激光吸收光谱反演过程中的确切谱线强度信息，并克服了波长调制光谱在测量过程中出现的非线性效应。为了避免特定工况（如煤矿）中CH₄的干扰，实验装置采用了高精度压强控制系统，并且在100 mbar（1 bar=10⁵ Pa）稳定压强下实现了CH₄和C₂H₄混叠光谱的分离。实验过程中对1626 nm附近的CH₄和C₂H₄仿真和实测吸收光谱进行了分析，确定了C₂H₄的标定光谱范围，进而验证了该方法在体积分数低于100×10^-6的范围内，对C₂H₄气体的检测误差不超过-1.47×10^-6，并且测量体积分数与标准体积分数之间的线性拟合优度达到了0.999。对体积分数为10×10^-6的C₂H₄直接吸收光谱进行分析，以1倍信噪比对应的浓度作为检测下限进行等效计算，得到检测下限为1.38×10^-6。在Allan方差分析中，积分时间为77 s时检测精度达到了0.04×10^-6。以上实验结果充分说明了标定直接吸收光谱法能够在近红外波段实现C₂H₄的精确检测，并为此类气体的检测提供了一种新思路。

面向天然页岩与砂岩矿物元素组分快速定量分析的检测需求，笔者搭建了具有自动化分析功能的显微分析激光诱导击穿光谱系统，并采用该系统对油气页岩与砂岩天然岩石样本进行了快速检测。分析了砂岩与页岩光谱的不确定度差异，形成了流程化的包括光谱数据提取、筛选、校正、归一化的预处理方法，有效降低了单一样本与样本间光谱不确定度。基于偏最小二乘回归，形成了模型输入参数优化流程，避免了模型过拟合与欠拟合，提高了定量预测准确度。对岩石中的Si、Ca、Fe、Al、Mg等元素进行了定量分析，多数样本的平均预测均方根误差小于1%。本研究为天然岩石的矿物组分分析与岩性识别提供了技术支持。

针对核工业辐照环境下铀等元素组分远程测量的需求，基于光纤式激光诱导击穿光谱系统，研究了铀矿石样品中铀元素谱线强度的影响因素及其定量测量方法。在实验中，采用光纤传输30 mJ脉冲激光并将其聚焦在铀矿石粉末压片上产生激光诱导等离子体，然后通过同轴光纤回传等离子体自发光。首先，研究了气氛环境对铀元素谱线的影响。结果显示：氦气气氛下铀质量分数为0.425%的样本的U II 409.013 nm谱线的信噪比相比空气气氛下提高了1.37倍，同时，氦气气氛下铀质量分数为0.0726%的样本的U II 409.013 nm谱线的信噪比达到了8.9。其次，根据谱线信噪比、信背比和净强度将系统的探测延时优化至1000 ns。最后，提出了一种基于内标法原理的多元线性定标方法，通过引入基质元素与铀的谱线比值进行回归，使得铀的检测限达到142 mg/kg，定量限达到426 mg/kg。与基于谱线峰值的单变量回归方法相比，所提多元线性定标方法将铀元素的定标决定系数R²从0.9711提升到0.9984，均方根误差从0.200%减小到0.0404 %。本文方法和研究结果可为铀元素含量的测量提供技术支撑。

傅里叶变换红外光谱（FTIR）技术已被广泛用于监测环境大气中的温室气体和痕量污染气体。本课题组基于便携式傅里叶变换红外光谱仪（EM27/SUN）收集的近红外太阳吸收光谱，利用非线性最小二乘拟合光谱反演算法，反演了深圳市沿海大气水汽及其稳定同位素HDO的柱浓度，并计算了水汽同位素比值δD以及水汽蒸散同位素δDET。在2023年2月27日到3月11日观测期间，干空气柱平均摩尔混合比XH2O的平均值为3226.11 mg/kg，标准偏差为27.42 mg/kg，ln(XH2O）与大气地表温度高度相关，相关系数为0.94。观测期间，水汽同位素比δD在-122.52‰和-16.54‰之间变化。利用Rayleigh蒸馏模型理解δD与水汽柱浓度之间的关系，结果发现ln（δD×1000+1）与ln（XH2O）之间有着显著的相关性（R=0.74），表明该地区大气水汽稳定同位素变化与水汽系数变化有着较大的相关性。最后，利用Keeling比值分析方法进行分析，结果显示，大气水汽蒸散同位素特征δDET在（-289.92±8.89）‰和（21.79±7.19）‰之间变化。便携式FTIR光谱仪及其测量方法能够被用于准确观测大气水汽及其稳定同位素的时间变化，为海边大气水循环研究提供了基础数据。

使用中心波长为1658.7 nm的可调谐半导体分布反馈式（DFB）激光器，基于离轴积分腔光谱（OA-ICOS）技术，对激光器调谐范围内的甲烷稳定碳同位素分子¹³CH₄和¹²CH₄的光谱进行同时测量。选取光纤耦合助推光放大器（BOA）实现激光器输出光功率的有效放大，在保证积分腔的模式噪声不变的情况下，提高了探测器的可探测光功率，显著增加了有效光程长度，进一步提高了测量结果的信噪比。最后，通过对体积分数为500×10^-6的CH₄标准气体进行长时间测量，当平均时间达到663 s时，同位素δ（¹³C）的探测极限达到0.56‰。该技术可为大气环境下甲烷中碳稳定同位素的测量提供参考。

针对光声光谱系统本底噪声限制问题，以圆柱形声共振器作为研究对象，开展了双共振腔光声池设计，并将共振光声光谱和差分探测原理相结合，建立了一套基于近红外半导体激光器的高灵敏度激光光谱气体探测系统。以空气中的水汽（H₂O）分子作为检测对象，结合高灵敏度波长调制二次谐波探测方法，对建立的差分式共振光声光谱系统进行了理论分析和实验评估。艾伦方差分析结果显示，系统可实现几个10^-6量级水汽分子浓度的高灵敏度检测。相较于传统单通道光声探测模式，所提出的差分探测式共振光声光谱探测技术可有效提升系统的稳定性和检测灵敏度，最佳信号平均时间可提高2倍。

可调谐二极管激光吸收光谱层析成像（TDLAT）是一种重要的光学非侵入式燃烧检测技术。然而，TDLAT逆问题的欠定性本质使得现有迭代层析成像算法重建的燃烧场温度分布图像存在较大误差。针对该问题，笔者将图像处理领域的卡通-纹理模型引入TDLAT，提出了基于卡通-纹理模型的温度重建算法（TRACT）。该算法利用全变差约束下的Landweber算法重建气体吸收密度图像中的卡通成分，较好地恢复其中的平滑特征与边缘结构；构建改进的迭代收缩阈值算法深度展开网络，并用其重建气体吸收密度图像中的细节纹理成分；通过卡通成分重建与纹理成分重建的相互补充，提高气体吸收密度图像的整体重建质量，进而提高燃烧场温度分布图像的重建质量。利用火焰动力学模拟器生成的仿真数据与利用TDLAT实验系统实际测量数据进行的重建实验均表明，与现有的迭代层析成像算法相比，TRACT重建的燃烧场温度分布图像在客观评价指标与主观视觉质量方面均有较大提升。