内靶装置是兰州重离子冷却储存环(HIRFL-CSR)实验环的一个重要的插入件,也是世界上第一个嵌入在重离子储存环中的内靶装置,它位于HIRFL-CSR实验环的一个直线段.团簇内靶具有传统外靶所不具备的一些优点,如高亮度、高精度和高灵敏度等.这些优点可使我们在内靶实验平台上进行一些高 精度的物理实验.为满足不同物理实验的需求,内靶可以有两种工作模式:非极化靶运行模式和极化靶运行模式,用于为实验环内的物理实验提供厚度为1011～1013 atoms/cm2的非极化靶和极化靶.团簇靶是属于非极化靶运行模式,它采用超声喷气和冷凝相结合的方法获得团簇粒子束,并在碰撞靶室中与环内束流相碰撞,未反应的团簇束被收集级抽走.团簇内靶可以?峁┌忻芏仍嘉?×1013 atoms/cm2的Ne、Ar、Kr、Xe和N2、CH4等团簇束.目前已完成了团簇靶的现场安装和准直,并进行了真空达标、喷嘴冷却和稳定性等首批测试实验.本文主要介绍团簇靶的工作原理和首批测试实验结果.

使用"对称性匹配簇-组态相互作用"方法,对Li2分子三重态的第一激发态、LiH分子的基态、单重态的第一和第二激发态的几何构型与谐振频率进行了优化计算.利用"群操作求和"方法分别对这4个态进行单点能扫描计算,并拟合出了相应各态的Murrell-Sorbie势能函数.使用多种方法对Li2H分子的基态结构进行优化,并用优选出的密度泛函(B3P86)方法对该分子进行了进一步的频率计算.结果发现Li2H分子的基态稳态结构为C2v构型,在此基础上用多体项展式理论导出了它的解析势能函数,其等值势能图准确再现了Li2H分子的结构特征和离解能.首次报导了该分子对称伸缩振动等值势能图中存在的两个对称鞍点,对应于反应LiH+Li→Li2H,活化能大约为18.7×4.184 KJ/mol.

利用双势公式的后滞形式并且在入射的快电子近似的取为平面波的基础上,在共面非对称几何条件下计算了电子离化氢原子的三重微分散射截面.变换矩阵元可以解析的表示为结构散射因子和关联因子的乘积形式(关联因子和结构散射因子分别对应于recoil peak和binary peak)解决了由于大量的数值计算而带来的麻烦.本文引入一个有效电荷,通过对它进行调整考虑了变换矩阵元中的第一项的影响.最后把计算结果与实验结果及他人的结果进行了比较,与实验结果符合的很好.

用全实加关联方法计算了类锂Ti19+离子1s23d-1s2nf(4≤n≤9)的跃迁能、振子强度及1s2nf(n≤9)态的精细结构劈裂.依据单通道量子亏损理论,确定了该Rydberg系列的量子数亏损.用这些作为能量的缓变函数的量子亏损,可以实现对任意高激发态(n≥10)的能量的可靠预言.将这些分立态振子强度与单通道量子亏损理论相结合,得到在电离闺附近束缚态间的偶极跃迁振子强度以及束缚态-连续态跃迁的振子强度密度,从而实现了Ti19+离子量子跃迁特性的全能域理论预言.

采用不同的方法,对Breit-Pauli哈密顿中的自旋-其它轨道相互作用和轨道-轨道相互作用的球张量形式重新进行了推导,给出了自旋-其它轨道相互作用和轨道-轨道相互作用哈密顿的球张量形式的正确表达式,指出了文献中所列出的这类表达式的错误,提供了导出这些表达式的中间步骤.

用遗传算法结合Gupta紧束缚模型势研究了Irn(n=2-25)团簇的基态结构.分析了Irn(n=2-25)团簇的基态结构随团簇尺寸的变化规律.计算结果表明,Irn(n=2-25)团簇的每个原子的平均束缚能和平均第一近邻随团簇尺寸的增加而增大,以总束缚能的二阶差分为判据,Irn(n=2-25)团簇的幻数是4、7、9、13、15、19、23.

用分子结构固有频率和分子中的甲基数作为分子结构信息指数,建立链烷烃分子结构与热力学性质的双参数QSPR模型.该模型用于18种链烷烃分子的标准生成焓、标准熵和标准生成自由能实验值的回归分析,得到相关程度大于0.999的标准生成焓、标准熵回归方程和相关程度大于0.99的标准生成自由能回归方程.所得方程用于67种链烷烃的标准生成焓、标准熵和标准生成自由能预测,结果与实验值的相关程度均大于0.9950.

聚对苯撑乙烯(PPV)衍生物因其具有确定的发光结构、高的发光效率和光电活性而成为当前聚合物电致发光材料的研究热点.本文主要介绍了通过对PPV类衍生物的分子结构修饰可以大大提高材料的溶解性、可加工性、发光特性等,同时较详细地综述了近年来国内外PPV聚合物的研究进展、前景和存在问题.

应用密度泛函B3LYP/6-31+G(d,p)方法对C8H8O-(H2O)n(n=1～5)团簇这种弱相互作用体系进行全自由度能量梯度优化,得到该系列团簇的稳定结构.计算结果表明,在该系列二元团簇中,一方面水分子数目的多少对苯基丙酮分子的结构影响很小,另一方面由于苯基丙酮分子的存在,破坏了团簇中水分子的对称性结构,在团簇内部极力形成O-H-O这样弯曲的有方向性的氢键.对苯基丙酮-水这样结构复杂的团簇,指认光谱的难度非常大,本文只讨论了与C=O有关的振动峰和水分子的对称伸缩振动的最强峰.

研究了里德伯原子与腔场发生相互作用后腔场的压缩性质.结果表明,对不同的原子进行选择电离和测量腔场的压缩性质不同.且最大压缩处压缩参量可达25%.

利用平面波密度泛函理论研究了盐石结构MgO的状态方程,所得到的结果与实验值和其他作者的计算值符合很好.同时,还研究了热膨胀系数随温度和压强的变化关系.结果显示:在高压下,温度对盐石结构MgO热膨胀系数的影响很小.

本文基于密度泛函理论(DFT)的第一原理方法,计算了Ti原子位置对BaTiO3电子结构的影响.Ti的位置变化导致晶格畸变,使电子结构发生变化;从能带结构、能态密度(DOS)、电子密度、Mulliken布居等计算结果分析表明,导带和价带主要由Ti的3d电子和O的2p电子,Ti原子位置的变化,使Ti的3d电子能量分布上移,而O的2p电子能量下移;Ti位置变化,Ti的3d电子与的sp电子形成的杂化轨道更趋向离子化,以致于使OI出现了正电荷,表明发生了的2p电子向Ti的转移;O原子电子的转移使得Ti原子在导带的3d电子能量降低,与O原子在价带的2p电子能量重叠,禁带消失;随着畸变程度提高,转移逐渐增强,使禁带宽度逐渐减小,直至完全消失.

在均匀强磁场中,当氢原子的哈密顿量中B2项不能忽略时,氢原子的库仑场对称性遭到破坏,能级简并被全部解除.在应用变分法和数值法计算氢原子的能级过程中,计算十分复杂,而应用微扰法求解氢原子的能级,存在解久期方程的n2高阶行列式的困难.本文应用简并态微扰理论和球谐函数的性质,得到久期方程中非零微扰矩阵元普遍表达式.根据非零微扰矩阵元普遍表达式的性质,可以将氢原子塞曼效应久期方程的n2高阶行列式分解成1阶到n阶共n个低阶行列式的乘积,得到氢原子塞曼效应久期方程的简化公式,使得求解均匀强磁场中氢原子塞曼效应能级过程简化.而且由该公式可以得到氢原子在低能态时塞曼效应能级的解析解.根据该久期方程的简化公式计算了n=3氢原子塞曼效应一级近似能级.

利用多组态Dirac-Fock方法,系统研究了不同离化度氩离子的Kα和Kβ线的结构以及内壳层旁观洞态和高n旁观电子对其结构的影响.结果表明:剥离1s、2l壳层电子而引起的Kα和Kβ线的"紫移"要强于剥离3l壳层电子的;最内层的1s旁观洞态产生的伴线与Kα和Kβ线离得较远,而较外层的2l、3l伴线与Kα和Kβ线基本重合在一起;3pnl-1snl和2pnl-1snl(n=3…6;l=0…5)类型跃迁产生的伴线的形状和位置随nl的增加逐渐接近Kα和Kβ线.

在多通道量子数亏损理论(MQDT)的基础上,对镉原子J=1偶宇称的MQDT模型进行了分析,并利用MQDT波函数给出了计算高激发态寿命的一般方法,计算并预言了5sns 1/2[1/2]1(7≤n≤24)和5snd 1/2[3/2]1(6≤n≤23)这两个Rydberg系列的寿命,拟合出了它们的寿命计算公式:5 sns 1/2[1/2]1系列为τ=0.8980v2.755 n;5 snd 1/2[3/2]1系列为τ=0.3628v2.829 n.

根据在CCSD(T)/aug-cc-pVQZ理论水平下计算的He-HCl相互作用能数据,作者采用Murrell-Sotbie势函数形式拟合了He原子与HCl分子相互作用的各向异性势,并与其它势模型进行了比较;然后采用公认的精确度较高的CC近似方法计算了He-HCl碰撞体系的微分散射截面,总结了非弹性微分散射截面的变化规律.研究表明:采用拟合的各向异性势计算的微分散射截面与实验结果符合得很好.拟合势不但表达形式简洁,而且较好地描述了He-HCl系统相互作用的各向异性特征;利用碰撞体系分子间势的量子化学从头计算结果,可解决势能参数难以确定的问题.对进一步研究原子与分子相互作用的机制有一定的参考价值.

采用电子束蒸发法在室温下制备出掺钇二氧化锆薄膜.借助紫外分光光度计、原子力显微镜(AFM)、X射线衍射(XRD)方法研究了薄膜的透射率、表面结构.同时研究了不同退火温度下对薄膜光学性质的影响.研究的结果表明:退火温度的增加,使得二氧化锆薄膜的漏电流增大,从而导致其热稳定性变差.不同浓度三氧化二钇的掺杂对其透射率影响很小.

利用腔QED技术,我们在本文提出了两个物理方案用来实现最简单版本的Deutsch-Jozsa(D-J)量子算法.第一个方案是比较理想的方案,这个方案可以推广到多个量子比特输入的Deutsch-Jozsa量子算法.我们只需要通过实现控制-非门和一系列单个量子比特操作,就可以简单的实现该方案.我们在这个方案中详细地讨论了基于腔QED技术最简单版本的Deutsch-Jozsa量子算法的实现过程.另一个方案是不需要控制-非门的更简单的方案,但是这个方案仅仅适用于实现这种最简单版本的Deutsch-Jozsa量子算法,这个方案只需要实现单个量子比特操作即可.显然,该方案比第一个方案更简化.我们的这两个方案可能是实现量子计算机的一个重要环节.

给出用Matlab编程计算多个未满l次壳层的等效电子LS耦合原子态的矩阵计算方法,具体计算了4f75d电子组态LS耦合原子态的多重谱项的重数.

在重离子加速器国家实验室ECR离子源上,成功组建了用于高电荷态离子与表面相互作用研究的原子物理实验平台;利用该实验平台,研究了用不同电荷态和不同速度的高电荷态离子与不同表面相互作用的可见光和X射线发射的情况,同时还研究了高电荷态Xe离子轰击晶体材料所引起的材料性质和表面结构变化的情况.

使用作者最近建立的研究双原子分子离子精确势能的离子能量自洽法(ECMI),对碱金属、氟、氧的同核双原子分子离子的以下电子态进行了研究:Na2+的X2∑g+态,Li2+的X2∏u态,F2+的A2∏u态,F2+的X2∏g,和O2+的A2∏u态.将获得的ECMI势能曲线与用其他理论方法得到的势能曲线进行的比较表明,ECMI得到了这些态的最好势能,而且ECMI势不仅能获得平衡核间距附近的精确势能,还能得到其他方法往往难以得到的双原子分子离子渐进区和离解区的正确势能.

采用光外差-速度调制分子离子吸收光谱技术,在近红外波段13170～13500 cm-1范围内,对氧分子离子第一负带(b4∑g--a4∏u)(2,6)带进行测量和分析,有关第一负带(2,6)带光谱测量尚未见文献报道.本文简述了光外差-速度调制光谱技术的特点,同时给出了对复杂四重态跃迁谱带的分析,运用非线性最小二乘拟合获得了该跃迁上下态精确的分子常数.

由Q-Nd:YAG脉冲激光(波长1.06 μm,脉宽10 ns)烧蚀Al靶产生等离子体.观测了在低气压和直流电场条件下的Al等离子体发射光谱.研究了激光功率密度和直流电场对各谱线强度的影响,分析了谱线半高全宽与外加电压,等离子体电子温度与激光能量的变化规律.结果表明,直流电场对铝原子谱线强度有显著的增强,铝原子谱线的半高全宽与直流电场的外加电压基本上呈线性关系.

给出了基于ICCD探测器的多波长强度定标方法.利用带模拟电开关的LD激光器精确测量信号传输延时,实现光谱系统同步触发.在25 GPa、35 GPa两个压力点成功测量了苯的冲击压缩光谱,摄谱时间严格限定在样品的一次冲击压缩状态.结果表明,谱线主要为苯的高温分解产物分子带状谱,随冲击压力升高,短波长一侧谱线强度变大,而最大单色辐射率基本不变.在实测波长范围内,C2的Swan(A 3∏g-X3∏u)带系辐射较强,且随冲击压力升高而变强.

结合飞秒激光在研究分子激发态弛豫动力学中的应用,介绍了几种飞秒时间分辨实验中确定泵浦激光脉冲与探测激光脉冲的相关函数和时间零点的方法.对于波长在可见波段的泵浦和探测激光脉冲,我们可以利用非线性光学的技术手段,探测泵浦光与探测光的和频光的强度随二者间的时间延迟的变化来确定相关函数和时间零点;对于波长在紫外甚至更短的波段的泵浦和探测激光脉冲,由于单脉冲能量比较低,目前还很难利用技术手段来测定泵浦激光与探测激光的相关函数及时间零点,可以利用某些原子气体(如Xe)或某些具有短寿命态的分子作平行实验进行间接测量.

本文用优化控制理论,以分子的基态作为目标态,考虑了在不同条件下,从二萘嵌苯到TiO2超快电子转移的动力学过程.发现在此目标态的作用下,电子经过一个电子激发-回落的过程从分子的基态激发到与半导体导带耦合的第一电子激发态,然后在给定目标态的作用下回落至电子基态,从而实现了较高的目标态产生率.由于二萘嵌苯的电子激发态与半导体导带能级间的强电子转移耦合,这一控制任务较电子激发态为目标态而言,更适合于实验研究.

在285 nm紫外激光辐照下,用时间分辨电子自旋共振(TRESR)波谱仪研究了对苯醌/乙二醇(PBQ/EG)体系,得到了发射的苯半醌中性自由基PBQH(.)和乙二醇碳自由基R(.)(OH)2的CIDEP谱.在化学诱导动态电子极化(CIDEP)基本原理的基础上,建立合理的计算模型,编写相应的程序,对PBQH(.)和R(.)(OH)2的CIDEP形成机理进行了定量的解析.通过对不同延时下该体系各种自由基及不同机理成分的对比,明显看出由RPM形成的PBQH(.)比由TM形成的PBQH(.)衰减快.这种分析方法可以推广应用于其它体系的CIDEP实验谱的解析.

艾滋病病毒的发现距今已有二十多年的历史了.它仍然以很快的速度在全球范围速蔓延.研发抗艾滋病药物是当代药学的重大课题之一.在以往研究的基础上,我们利用分子叠合和分子对接这两种分子模拟手段,把从PDB数据库中得到的与HIV蛋白酶结合的12个肽类分子和已经上市的抗艾滋病的药物Saquinavir做比较.根据结构相同或相近的分子具有相同的活性原理,运用分子叠合初部判断分子活性,特别是药效团的特征比对揭示了分子活性的原因,为进一步的药物设计奠定了良好的基础.进而采用分子对接的分子模拟方法对这12个肽类分子的活性构象进行了深入的分析,预测出了这12个分子对HIV病毒蛋白酶的不同抑制作用.研究发现:P01、P05、P09、P12可能与已知药物Saquinavir在与HIV蛋白?附岷鲜本哂邢嗨频幕钚?其中P9的活性最强,有望成为抗HIV药物的理想前体,为下一步的HIV药物的设计研究提供了理论依据.

采用杂化CIS-DFT方法研究了外电场对乙烯分子基态和激发态性质的影响,结果表明外电场对分子几何结构,总能量,偶极矩,极化率,振子强度和激发能有显著影响.CIS-DFT的优点在于能确定外场下分子的对称性,给出正确的激发顺序以及分子轨道的电子组态,由此导出乙烯分子的激发态,结果与实验一致.首次研究了乙烯分子的外电场效应.与其他从头算方法相比,杂化CIS-DFT方法计算精确和效率相对较高,可用于研究大分子体系.

本文使用Stillinger-Weber势函数和周期性边界条件,通过在原子尺度上的分子动力学计算研究了60°位错的位错心能量和运动情况.首先提出了相对简单的建立位错偶极子的新方法.在此基础上,借助于最近得到的对周期性映像作用的评估理论,由不同大小的3维计算模型得到的位错心能量的平均值为0.43 eV,这一结果不同于先前文献中的报导.另一方面,为研究位错运动在较大温度和压力范围下的表现,提出了相应解决方法来避免位错心在高温模拟环境时测量的不精确性.模拟结果显示位错速度相对于温度的变化曲线表现为波动形式.而且,位错的速度随模拟温度的升高而降低,这一结果与声子拖拽模型相吻合.

用B3LYP/6-311G**和CCSD/cc-pVDZ方法对CH4、CH3、CN、CO、N2、CH3NH2、CH3NO2、NH2NO2八个分子中的C-H、C-N、C-O、N-N键离解能进行计算,通过比较研究可知,计算CH3、CH3NH2、CH3NO2分子中的C-H键离解能和CN、CO、N2分子的键离解能用B3LYP/6-311G**方法可靠,而计算CH3-H、CH3-NH2、CH3-NO2和NH2-NO2分子的键离解能用CCSD/cc-pVDZ方法更可信;用以上二种方法对本文的八个分子的平衡几何结构进行优化求出所需的键长,通过比较可知,CH4、CH3、CN、CO、N2分子用B3LYP/6-311G**的方法进行平衡几何优化求得的键长更可靠,而CH3NO2、NH2NO2、CH3NH2分子则用CCSD/cc-pVDZ方法优化出的键长是更可信.

用基于密度泛函理论的局域密度近似平面波超软赝势方法,计算了H2O分子在LiH表面的最佳吸附方式,得到了倾斜吸附的构型,其偏转角为37.85°.由吸附前后的态密度(DOS)图可知,成键主要由LiH的s、p轨道和H2O的sp3轨道杂化而成,成键峰重叠性较强,且峰增宽,有明显的共价成分.其吸附能为-43.2 kJ/mol,为化学吸附.结果显示,H2O分子在LiH表面吸附的吸附性质和构型与实验结果一致,并有形成LiOH的趋势.

本文采用求解Schr(o)dinger方程和数值计算方法,研究了V-型三能级原子与双模奇偶纠缠相干光场相互作用系统的光子统计性质,结果表明:此性质与双模奇偶纠缠相干光场的纠缠程度、失谐量、原子的初态以及双模光的平均光子数相关联.